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本文应用密度泛函理论计算方法研究了分子筛十元环孔道内的酸性规律，利用8T、42T和52T簇模型和各种探针分子的吸附作用，通过计算吸附能，并应用自然键轨道计算对吸附络合物进行分子轨道和电子结构分析，获得包括相邻酸性位在内的酸性规律。研究工作包括以下几个部分：
1、以ZSM-5分子筛的8T簇模型为基础，并通过更改模型末端Si-H的键长来调变分子筛的酸性强度，应用密度泛函理论计算研究探针分子在各种模型上的吸附，考察吸附能的变化。并应用自然键轨道(NBO)计算对吸附络合物进行了分子轨道和电子结构分析。结果表明，N2，CO，C2H4，C2H4，CH3CN.CH3COCH3等探针分子与分子筛O-H键形成氢键，被吸附分子的孤对p电子或者兀电子向O-H的σ*轨道发生电子密度转移。同时存在O3的2p轨道向C-Hσ*轨道的电子密度贡献，形成弱的氢键。对于NH3和C5H5N这样的强碱性探针分子，分子筛的酸性质子转移到探针分子上，吸附络合物的实质是探针分子的阳离子与分子筛阴离子的阴阳离子结合体。此外，发现较强的氢键来自于从骨架O3和O3的孤对电子到N-H的σ*轨道的电子密度转移。
2、用量子力学与分子力学联合的ONIOM2(B3LYP/6-31G(d，p):UFF)方法，对ZSM-5分子筛中与T6、T9、T12位相邻的骨架铝的落位稳定性以及酸性强度进行理论计算表征。根据Si/Al替代能确定了最稳定的酸性对在A16-A16位，而次稳定的酸性对在A16-A19位，通过Si/Al,H替代能计算确定了氢质子的落位。根据质子化能计算结果，证明了相邻骨架铝会导致酸性强度降低，而且A16-A19位的酸性低于A16-A16位。本文还应用密度泛函理论计算进一步考察了相邻酸性位对乙烯分子吸附和质子化反应历程的影响，结果表明，-A1-O-Si-O-Al-结构的相邻酸性位对乙烯分子的吸附以及质子化反应历程有明显影响，尤其是乙醇盐产物更不稳定。
3、应用密度泛函理论计算方法，研究了H-MCM-22分子筛十元环孔道内的酸性以及各种探针分子在酸性位吸附特性。计算中选择十元环孔道内的A13位，构建包含孔道结构的42T簇模型，用ONIOM方法计算了各种探针分子在模型上的吸附能，并考察了孔道骨架原子对吸附的影响。