全介质纳米粒子的辐射调控及其飞秒激光辅助制备

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高折射率介质材料的光学损耗低,支持具有强磁响应的米氏共振(Mie resonances),可同时实现近场增强和远场辐射调控,在共振纳米光子学等领域展现出良好应用前景。尽管近期在介质材料方面的研究已发现许多新的现象,但仍需要进一步深入研究理解介质纳米结构中的电磁场行为,并且还需要进一步发展多样化的纳米尺度的制造技术。本文从米氏共振出发,在理论计算方面,研究了磁多极模式对近场和散射谱的作用,并将其应用到卤素钙钛矿纳米粒子的辐射增强效应中,研究了磁多极的辐射增强与载流子寿命的关系,还探讨了电、磁多极模式对远场辐射方向的影响;在制备方法上,本文利用飞秒激光诱导定向转移技术制备纳米粒子,并对双光子聚合飞秒激光直写辅助制备纳米圆柱天线阵列的工艺进行了探索。所涉及的研究对发展介质纳米光子器件具有重要参考价值。
  论文工作主要包含以下方面:
  (1)基于Mie理论编写计算模型,以硅纳米粒子为例研究磁多极共振模式对光学散射的重要贡献,并讨论磁偶极模式的形成、折射率和尺寸参数对粒子散射的具体影响。还利用散射电流密度的多极分解技术计算了非球形粒子的多极散射。
  (2)利用激光诱导定向转移技术制备卤素钙钛矿纳米粒子,测量其时间分辨的光致发光地形图,通过计算粒子内部电多极子和磁多极子的总相对辐射功率得到Purcell增强因子。当考虑整个光致发光谱范围时,在所研究的粒子尺寸范围获得最高5倍的辐射增强。辐射寿命的测量结果证明了计算模型的合理性。进一步地,首次指出支持磁多极共振模式的粒子中辐射寿命的缩短可能抑制混合卤素钙钛矿的光致相分离效应。为通过尺寸相关的磁多极模式调控纳米粒子的辐射、钙钛矿的带隙工程等研究提供了借鉴方法。
  (3)研究电、磁多极模式的远场干涉实现的定向辐射特性,对Si3N4纳米圆柱进行尺寸扫描的数值仿真,获得最佳前向辐射效能。实验方面探索了基于激光直写的lift-off工艺制备介质纳米光学天线阵列的方法,阶段性成果表明这种工艺的潜力,可以作为快速制备纳米光子器件的新选项。针对纳米天线的非线性定向辐射表征,设计搭建了相应的前向探测光路,为进一步的研究奠定了基础。
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