SiC材料缺陷诱导磁性研究

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通常在铁磁材料中,提供局域磁矩的元素的主量子数应满足n≥3的条件。然而,目前已经发现,在不满足主量子数n≥3条件的元素所组成的固体中,仍然可以在特定条件下观测到磁有序现象。通常在这些材料中对铁磁有序形成起关键作用的是位于费米能级处的缺陷,因此这一现象又称为缺陷诱导铁磁性。通常,在半导体材料中观察到的缺陷诱导铁磁性的居里温度高于室温,这一特点使其在制备自旋电子学器件方面拥有巨大潜力。目前对缺陷诱导铁磁性的研究主要集中在碳基、氧化物和碳化硅材料中。与碳基材料和氧化物材料相比,碳化硅材料在研究缺陷诱导铁磁性方面具有纯度高、获取方便、易于处理等优势。本文通过氯化、离子注入和外延生长等方法,制备出具有缺陷诱导铁磁性的碳化硅及相关材料,重点讨论和分析了其中提供局域磁矩的点缺陷以及缺陷间的相互作用,探讨了铁磁有序现象的成因。主要研究成果如下:1.基于高纯碳化硅衬底,通过高温氯化法制备了不含过渡金属杂质的碳化物衍生碳(CDC)材料,并对其结构和磁学特性进行了测试和分析。结构分析的结果表明在4H-SiC衬底上形成了石墨化的CDC层。通过对从磁学测量结果分离出的顺磁相使用布里渊拟合,在CDC样品中观察到了带有~1.3μB磁矩的顺磁中心。同时在其中一组样品中观察到了居里温度超过室温的铁磁相。根据电子顺磁共振波谱推断出顺磁中心间具有交换相互作用。通过第一性原理计算,证实了发生在CDC层中的结构转变。通过计算样品中不同类型缺陷的局域磁矩和自旋耦合能量,阐明了CDC样品中顺磁中心的结构。通过计算这些顺磁中心(缺陷)之间的铁磁-反铁磁耦合能量差,得出铁磁耦合随缺陷间距离(缺陷密度)变化的关系。2.通过实验表征和第一性原理计算对离子注入4H-SiC衬底进行了分析。使用拉曼光谱和正电子湮没谱对注入样品的结构进行了研究,结果表明注入造成了4H-SiC晶格损伤,并引入了缺陷。对样品的磁学性质进行了测量,并根据测量结果拟合出注入引入缺陷(顺磁中心)的局域磁矩。拟合结果表明相比原始样品,1×1016cm-2氮和氧离子注入后的样品中顺磁缺陷的局域磁矩由1μB分别增加至2μB和1.4μB。其余样品局域磁矩保持不变。综合正电子湮没谱、磁性分析结果和第一性原理计算结果,得出在重掺杂样品中,当掺杂浓度与注入引入硅空位的浓度相接近时,硅空位的磁矩会发生改变这一结论。3.制备了不同掺杂浓度的n型4H-SiC外延层,并通过Ne+离子注入引入缺陷。使用正电子湮没多普勒展宽谱对注入后的样品中缺陷分布进行了研究。使用超导量子干涉仪对注入外延样品的M-H曲线进行了测量,并对其中的抗磁、顺磁、铁磁成分进行了分离。当注入剂量为1×1015cm-2和5×1014cm-2时,在半绝缘样品、非刻意掺杂样品和低掺外延层中发现了居里温度超过300 K的缺陷诱导铁磁相。研究了上述样品中的顺磁相,通过布里渊拟合求出顺磁中心的磁矩和浓度,发现较低的掺杂浓度不会改变样品中顺磁中心的磁矩。同时分析了样品的饱和磁化强度随外延层掺杂浓度和注入剂量变化的关系。讨论了几种常见的铁磁耦合模型,并将其与本次实验中观测到的现象进行了对比。提出用类RKKY模型可以定性解释在n型4H-SiC外延层中观测到的缺陷诱导铁磁性。4.通过场冷M-H曲线的测量确定了在离子注入碳化硅样品中存在交换偏置效应,并使用单磁畴模型和核心-外壳模型对其进行了定量分析,计算出了每个铁磁核心中的磁矩数。对反铁磁-铁磁界面处的交换耦合常数进行了拟合,得出在界面处的顺磁中心(缺陷)之间的相互作用为反铁磁耦合。样品中的反铁磁相是由于反铁磁-铁磁界面处反铁磁耦合延伸缺陷产生的超顺磁相中而产生。5.从离子注入碳化硅样品中的顺磁相出发,提出了一种表征离子注入碳化硅样品中缺陷浓度及类型的方法。以铝注入4H-SiC样品为例,具体解释了这一表征方法的步骤,并利用电子顺磁共振谱、正电子湮没谱和第一性原理计算等方法对表征出的结果进行了验证和解释。
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