含氮多孔炭材料及负载型贵金属催化剂的制备和性能研究

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炭材料由于其来源广泛,成本低廉,比表面积大,稳定性好,无毒,孔道丰富等特点,在吸附、分离等领域引起了人们广泛的关注。为了进一步提高材料的性能,在炭骨架中引入氮基团,不仅可以提供碱性位点,缺陷活性位增加,而且亲水性和导电性增强,极大扩展了其在能源存储、电催化和催化剂载体等方面的应用。此外,得益于多级孔结构带来的质量传递性能的改进,在含氮炭材料中构造多级孔结构也受到了极大的关注。因此开发设计简单有效的方法合成同时具有高含氮量、高比表面积和多级孔结构的炭材料对于材料的应用具有重大的意义。本论文围绕含氮多孔炭材料的设计合成,将其应用于储能领域和催化剂载体方面,并且开发了一种简单制备高度分散负载型贵金属催化剂的方法。主要研究工作如下:(1)发展了一种简单的初湿浸渍法,以轻质氧化镁为模板,富含氮的对苯二胺和吡啶二醛为前体,制备了一种高含氮量(10 wt.%)高比表面积(904 m2/g)多级孔炭材料。此材料具有优异的超级电容器(419F/g@0.5A/g)和锂离子电池(2722mAh/g@0.1A/g)容量,且具有良好的倍率性能和循环稳定性。(2)以含氮多孔炭材料(CN)为载体,制备了双金属Pd10Au/CN催化剂。相比于纯炭作为载体和负载单金属Pd,PdioAu/CN具有更高的稳定性和活性;合金效应是苯酚加氢活性提高的原因。(3)发展了一种固相分散法,制备了高度分散Pd/HAP催化剂。对比传统浸渍法制备样品,Pd的颗粒粒径减小(1.2nm);活性Pd0含量的增多是加氢活性显著提高的可能原因。
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