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近年来,二维层状过渡金属硫化物由于可以对其形貌、层数、晶格结构等进行调控来改进其物理化学特性,而得到了广泛关注和研究。六方二硫化钼(MoS2)纳米片作为其中重要的一员,被认为是锂离子电池负极材料重要的替代者,因为它有弱的层间范德华作用力和四电子转移反应机制。石墨烯由于其独特的二维层状结构与其他碳材料相比有着更高的电导率、更大的比表面积以及更好的灵活适应性,与MoS2复合既能够有效限制其在充放电过程中的体积膨胀效应,又能为其提供优良的导电网络。本文以L-半胱氨酸、钼酸钠为前驱体,同时引入改进Hummers法制备的氧化石墨烯分散液(GO),通过一步水热法成功合成了MoS2/rGO和X-MoS2/rGO(X=Fe、Ni、Mn、Zn)复合材料,并对其微观结构和电化学储锂性能进行了研究。通过本文研究得出以下结论。首先,通过控制钼酸钠与氧化石墨烯分散液的添加量,合成出了三种不同钼-碳摩尔比(mMo:mC=1:3、1:2、2:3)配方的MoS2/rGO复合材料。电化学研究发现,当原料mMo:mC为1:2时获得的复合材料储锂性能均优于1:3和2:3所制备的复合材料,在100 mA/g的电流密度下,MoS2/rGO复合材料首次放电容量可达1083 mAh/g,循环50次后依然拥有534.5 mAh/g的比容量,库伦效率为98.6%。其次,在上述最佳配方的基础上,分别引入硫酸亚铁、乙酸镍、氯化锰、乙酸锌作为掺杂剂,通过一步水热法获得掺杂X-MoS2/rGO(X=Fe、Ni、Mn、Zn),研究结果显示,掺杂后的MoS2均呈现典型的花瓣状结构且与石墨烯片层贴合紧密,其中Ni-MoS2/rGO片层最为细小且分布均匀,Fe-MoS2/rGO次之,而Mn-MoS2/rGO和Zn-MoS2/rGO相对于前两者片层较大,且有微小团聚。综合XRD、Raman和XPS的分析结果表明,Fe、Ni、Mn、Zn元素部分取代了层状MoS2中的Mo元素,形成了Fe-MoS2、Ni-MoS2、Mn-MoS2、Zn-MoS2化合物。SEM、TEM和HRTEM研究发现,卷曲的MoS2纳米片层很好的固定在石墨烯片层表面,构建出了高度互联的三维多孔网络;MoS2纳米片的基面呈现外露特征,这样为电解质的接触和锂离子的存储提供了更大的表面积;MoS2大约为5-10层,层间距大多在0.720.96 nm之间,而标准的2H-MoS2的(002)晶面间距为0.62 nm,这些不同程度的层间距膨胀归因于Fe、Ni、Mn、Zn元素的掺杂及其他离子的插层作用。吸附/脱附等温测试显示复合材料为独特的双孔结构,其中介孔约为33.4 nm,大孔约为294.3nm,两孔分别源于复合材料自身结构以及复合材料片层之间的相互交错构筑而来,这种双孔结构一方面能够加速离子的扩散速率,另一方面也可以有效控制锂化过程中引起的体积膨胀效应。X-MoS2/rGO展示出了优良的电化学性能,在电流密度为100mA/g的条件下,Ni-MoS2/rGO、Fe-MoS2/rGO、Mn-MoS2/rGO、Zn-MoS2/rGO循环100周后比容量分别为969.7、945.7、549.5和726.8 mAh/g。即使在大电流1 A/g的条件下依然拥有855.5、728.3、477.5和364.6 mAh/g的比容量,与未掺杂材料相比电化学性能均有不同程度的提升。