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湿法脱硫技术是治理电站烟气污染物的主要技术途径,但是脱硫浆液以及产物的重金属富集对环境造成的二次污染问题日趋严重。本文基于江苏省自然科学基金(BK20161558),开展了氧化石墨烯复合材料对脱硫浆液中富集汞离子赋存及迁移方式的机理研究及吸附实验,考察并优化了复合材料的制备工艺,开展了氧化石墨烯复合材料的物理、化学表征,获得了理化特性、脱除工艺条件对脱硫浆液汞离子吸附脱除特性影响规律,为热力发电厂脱硫浆液的无害化处理提供了依据。论文采用水热法,在不同工况下制备了乙二胺(EDTA)修饰氧化石墨烯(GO)复合材料(EDTA-GO)和三琉基均三傣钠盐(TMT15)修饰氧化石墨烯的复合材料(TMT15@GO)。采用红外光谱(FTIR)、X射线衍射(XRD)、热稳定性分析(DTG-TG)、扫描电镜(SEM)、浸润性分析、X射线电子能谱分析(XPS)、孔隙结构分析(BET)及投射电镜(TEM)对制备的氧化石墨烯复合材料进行了理化性质的微观表征和分析。结果表明:EDTA修饰之后的氧化石墨烯复合材料,含氧官能基团有明显的提高,C-O晶格的振动有所增强;在相同的温度区间,EDTA-GO的热稳定性要优于GO和TMT15@GO;EDTA-GO接触角大于GO和TMT15@GO,具有更好的分散性;EDTA修饰还促进了 GO在孔隙特性方面的改善。基于氧化石墨烯基材料,论文开展了 EDTA-GO复合材料的优化制备实验研究,获得了最佳的制备工艺和条件参数:制备时间控制在6小时或者24小时左右为宜,这种时间条件下的EDTA-GO,孔隙结构较好。制备温度对EDTA对GO的修饰并没有实质性的效果。每选取GO质量为1000 mg时,EDTA的添加修饰量最好控制在2 ml的量,以便获得最佳的吸附剂孔隙结构特性和脱硫浆液吸附效能。基于优化条件制备的EDTA-GO,在回旋振荡器及集热式磁力搅拌器上进行了脱硫浆液中重金属Hg2+的吸附实验研究,获得了浆液初始pH值、初始温度、共存离子、初始Hg2+浓度以及制备工况参数等对Hg2+脱除特性的影响规律。实验结果发现:pH值对吸附效能影响作用较大,强酸以及强碱环境下都呈现一个抑制作用,吸附效能表现最好在pH为8左右;随着吸附剂浓度增加,吸附曲线呈现一个先增加后趋于平稳的趋势;EDTA-GO对Hg2+的吸附过程是吸热过程,温度越高越有利于吸附的进行;随着脱硫浆液中的氯离子(Cl-)和亚硫酸根离子(SO32-)浓度增加,均对EDTA-GO的吸附效能有抑制作用。在实验数据的基础上,论文开展了 EDTA-GO对脱硫浆液中Hg2+的吸附动力学及热力学的分析,结果表明:物理吸附和化学吸附在EDTA-GO对脱硫浆液重金属Hg2+吸附过程中表现为协同作用,化学吸附作用占据主导。Sips热力学吸附模型更加符合EDTA-GO在脱硫浆液中对Hg2+吸附的过程,这就表明在吸附过程中存在一个多相的位点吸附以及多分子层的覆盖吸附。自由能ΔG均为负值,表明浆液中EDTA-GO对重金属Hg2+的吸附过程是一个自发过程。吸附驱动力和吸附效能也会随着ΔG的绝对值的增加而成正比增加。