受限空间中熵随机共振与流体棘齿效应的理论研究

来源 :中国科学技术大学 | 被引量 : 1次 | 上传用户:lz251667032
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随着纳米技术和生命科学的发展,越来越多的研究体系集中到介观尺度(通常来说,介观尺度的范围大约为10nm~1μm)。近年来,对介观复杂体系性质的认识及物理规律的探索已经成为重要的多学科交叉前沿领域。一般来说,介观复杂体系(如细胞、纳米通道等)的动力学行为往往受到明显的空间限制,从而使得体系具有许多宏观尺度下所不具备的特性,对体系的反应、扩散等行为产生奇特的影响。例如:在空间受限条件下,涨落对粒子的迁移可以起到积极的影响,通过共振行为放大体系对外界信号的响应;另一方面,在复杂流体中,空间受限也可以通过流体力学作用改变体系的非平衡性质,从而显著影响体系在流体中的迁移与输运。本文将以高分子为对象,研究在受限空间中涨落和流体力学作用对其动力学行为的影响。研究内容包括以下几个部分:  熵随机共振行为近三十多年来,随机共振由于它的广泛性及应用性一直是学术界研究的重点。当体系尺度降低到介观尺度并在受限空间运动时,受限空间边界将起到熵垒的效应,从而导致熵随机共振。先前关于熵随机共振现象的工作主要以布朗粒子为研究对象,为了感受到受限空间导致的熵垒效应,布朗粒子受到的竖直方向的重力是熵随机共振现象出现的必要因素。本文考察了柔性高分子链在哑铃状受限空间的熵随机共振行为,研究结果表明即使在忽略竖直方向的重力的情况下该体系也可以通过高分子自身允许构形数的不同感受到熵垒效应从而产生熵随机共振现象,也就是说对于我们的体系来说,竖直方向的重力不再是熵随机共振现象的必要因素,而柔性链片段之间的耦合强度才是熵随机共振现象出现的关键因素。由于高分子链长、哑铃状受限空间孔径可能影响到熵垒的高度,我们还考察这些因素对熵随机共振的影响。我们发现熵随机共振现象对于链长的变化具有很好的鲁棒性,而对孔径宽度较为敏感,只有当孔径宽度处于某个合适区间时,才能观察到熵随机共振现象。(这部分工作发表在J.Chem.Phys)流体棘齿效应所谓棘齿效应,主要是通过破坏体系的热平衡或空间反演对称性使得微观粒子产生定向输运。从棘齿效应发现之日起,人们开始在不同领域中反复发现和认识它的基本原理,并将之广泛地应用于化学、生物等领域。目前,已知的绝大多数棘齿效应都是以布朗粒子为对象的布朗棘齿,本文提出一种通过受限空间实现的新类型棘齿效应——流体棘齿。我们考察了半柔性高分子链在两无限大平行板形成的通道中的运动情况,研究结果表明在合适参数条件下这种模型的设置可以观察到显著的棘齿效应,也就是说半柔性高分子链有明显的定向运动。通过对体系性质和动力学行为进一步分析,我们发现由空间受限导致的振荡泊肃叶流是产生流体棘齿效应的基本条件。由于泊肃叶流在横向方向其速度分布呈抛物线形,当高分子位于通道不同位置时,高分子随流体运动速度不同,这样,通过引入与高分子横向位置相关的反馈控制就可以使得高分子沿通道方向产生定向运动。我们进一步考察了不同条件下的棘齿效应。我们发现随横向控制力的增加,半柔性高分子的平均传播速度呈现出非单调行为,即在某个合适的横向控制力下,体系表现出最佳棘齿效应。与此相反,传播速度随着振荡振幅的增加是单调递增。当忽略振荡泊肃叶流时,半柔性高分子链的传播速度为零,这说明了流体的涨落不足以使体系产生棘齿效应,而外部引起的交变流对棘齿效应的产生是必不可少的。另外,半柔性高分子链的传播速度对振荡频率有很强的依赖性,棘齿效应随振荡频率的增加逐渐减弱。(这部分工作发表在Europhys.Lett.)流体力学作用对熵随机共振的影响在我们的第一个工作中,流体对高分子链的影响通过涨落和摩擦力来实现,而忽略了流体相互作用对它的影响。这部分我们重点考察在哑铃状受限空间中,流体力学作用对熵随机共振的影响。我们发现在相同参数条件下,流体力学作用加强体系的熵随机共振现象(这部分工作正在整理中)。  
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