【摘 要】
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最近可再生化石燃料资源的减少和日益严重的环境问题导致了资源利用模式的转变。锌空气电池(ZABs)作为一种新型能源器件,在转换化学能量方面已经显示出巨大的优势。然而,ZABs目前面临着挑战,阴极催化剂在氧还原反应(ORR)和析氧反应(OER)过程中表现出缓慢的动力学,导致过高的过电位。通常,贵金属催化剂如铂、钌、铱及其氧化物被用来降低氧反应的过电位。然而,这些催化剂价格昂贵,在碱性溶液中循环性能差。
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最近可再生化石燃料资源的减少和日益严重的环境问题导致了资源利用模式的转变。锌空气电池(ZABs)作为一种新型能源器件,在转换化学能量方面已经显示出巨大的优势。然而,ZABs目前面临着挑战,阴极催化剂在氧还原反应(ORR)和析氧反应(OER)过程中表现出缓慢的动力学,导致过高的过电位。通常,贵金属催化剂如铂、钌、铱及其氧化物被用来降低氧反应的过电位。然而,这些催化剂价格昂贵,在碱性溶液中循环性能差。因此,贵金属催化剂的替代品开发是有必要的。近年来,生物质稳定化在生产高附加值精细化学品和碳基功能材料方面也得到了广泛的关注。壳聚糖是一种从海产废弃物中提取的富含氮(约7 wt%)的可再生生物资源,其含氮官能团(胺和乙酰胺)使其成为合成氮掺杂碳材料的合适前驱体。本文以壳聚糖作为含氮碳源,采用新颖的方法制备出了一系列过渡金属基电催化剂。利用扫描电镜(SEM)、透射电镜(TEM)、X-射线衍射(XRD)、X-射线光电子能谱(XPS)和拉曼光谱等技术表征了所制备的杂化材料的形貌和结构性质,通过循环伏安法(CV)、计时电流法(i-t)和加速耐久性测试(ADT)等电化学方法研究了所制备催化剂的电催化性能,获得了许多有意义的结果,现总结如下:1.以吡啶配位的Fe MIL-101-NH2与壳聚糖的混合物为前体,成功制备了新型的Fe C纳米粒子负载的氮掺杂的碳纳米片,命名为Fe-NCSs-T(T代表热解温度)。经优化的Fe-NCSs-900显示了优异的氧还原反应(ORR)催化活性和稳定性。以Fe-NCSs-900作为空气电极组装的锌-空气电池具有高的峰值功率密度和好的耐久性,甚至优于商化的Pt/C催化剂。2.以壳聚糖作为碳前驱体,石墨化氮化碳(g-C3N4)作为氮源以及与Fe3+、Co2+配位的配体,获得了新型的Co3Fe7合金纳米粒子包埋的氮掺杂碳纳米片双功能催化剂,标记为Fe Co@NCSs-T(T代表热解温度)。经优化的Fe Co@NCSs-T在碱性介质中对ORR和OER都展示了优异的电催化性能。以Fe Co@NCSs-T为空气阴极组装的锌-空气电池显示了比Pt/C+Ru O2空气电极更高的峰值功率密度和更好的长期充放电循环稳定性。3.为了进一步提高壳聚糖衍生的催化剂的ORR活性,以壳聚糖为碳源,三维结构的三聚氰酸-三聚氰胺盐为氮源和结构指向剂,铁盐为金属源,利用牺牲模板的方法合成了一种具有三维的蜂窝煤状结构的Fe-Nx-C催化剂。经过调整材料比例后的催化剂显示出优异的ORR电催化活性和耐久性,超过了贵金属的Pt/C催化剂。该催化剂以具有大的电化学活性表面积和小的电荷传递阻力,使其在催化氧还原反应过程中具有高的活性和优异的稳定性,与基准的Pt/C催化剂类似。
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