【摘 要】
：
最近可再生化石燃料资源的减少和日益严重的环境问题导致了资源利用模式的转变。锌空气电池（ZABs）作为一种新型能源器件,在转换化学能量方面已经显示出巨大的优势。然而,ZABs目前面临着挑战,阴极催化剂在氧还原反应（ORR）和析氧反应（OER）过程中表现出缓慢的动力学,导致过高的过电位。通常,贵金属催化剂如铂、钌、铱及其氧化物被用来降低氧反应的过电位。然而,这些催化剂价格昂贵,在碱性溶液中循环性能差。
论文部分内容阅读
最近可再生化石燃料资源的减少和日益严重的环境问题导致了资源利用模式的转变。锌空气电池（ZABs）作为一种新型能源器件,在转换化学能量方面已经显示出巨大的优势。然而,ZABs目前面临着挑战,阴极催化剂在氧还原反应（ORR）和析氧反应（OER）过程中表现出缓慢的动力学,导致过高的过电位。通常,贵金属催化剂如铂、钌、铱及其氧化物被用来降低氧反应的过电位。然而,这些催化剂价格昂贵,在碱性溶液中循环性能差。因此,贵金属催化剂的替代品开发是有必要的。近年来,生物质稳定化在生产高附加值精细化学品和碳基功能材料方面也得到了广泛的关注。壳聚糖是一种从海产废弃物中提取的富含氮（约7 wt%）的可再生生物资源,其含氮官能团（胺和乙酰胺）使其成为合成氮掺杂碳材料的合适前驱体。本文以壳聚糖作为含氮碳源,采用新颖的方法制备出了一系列过渡金属基电催化剂。利用扫描电镜（SEM）、透射电镜（TEM）、X-射线衍射（XRD）、X-射线光电子能谱（XPS）和拉曼光谱等技术表征了所制备的杂化材料的形貌和结构性质,通过循环伏安法（CV）、计时电流法（i-t）和加速耐久性测试（ADT）等电化学方法研究了所制备催化剂的电催化性能,获得了许多有意义的结果,现总结如下:1.以吡啶配位的Fe MIL-101-NH2与壳聚糖的混合物为前体,成功制备了新型的Fe C纳米粒子负载的氮掺杂的碳纳米片,命名为Fe-NCSs-T（T代表热解温度）。经优化的Fe-NCSs-900显示了优异的氧还原反应（ORR）催化活性和稳定性。以Fe-NCSs-900作为空气电极组装的锌-空气电池具有高的峰值功率密度和好的耐久性,甚至优于商化的Pt/C催化剂。2.以壳聚糖作为碳前驱体,石墨化氮化碳（g-C3N4）作为氮源以及与Fe3+、Co2+配位的配体,获得了新型的Co3Fe7合金纳米粒子包埋的氮掺杂碳纳米片双功能催化剂,标记为Fe Co@NCSs-T（T代表热解温度）。经优化的Fe Co@NCSs-T在碱性介质中对ORR和OER都展示了优异的电催化性能。以Fe Co@NCSs-T为空气阴极组装的锌-空气电池显示了比Pt/C+Ru O2空气电极更高的峰值功率密度和更好的长期充放电循环稳定性。3.为了进一步提高壳聚糖衍生的催化剂的ORR活性,以壳聚糖为碳源,三维结构的三聚氰酸-三聚氰胺盐为氮源和结构指向剂,铁盐为金属源,利用牺牲模板的方法合成了一种具有三维的蜂窝煤状结构的Fe-Nx-C催化剂。经过调整材料比例后的催化剂显示出优异的ORR电催化活性和耐久性,超过了贵金属的Pt/C催化剂。该催化剂以具有大的电化学活性表面积和小的电荷传递阻力,使其在催化氧还原反应过程中具有高的活性和优异的稳定性,与基准的Pt/C催化剂类似。
其他文献
碳点（CDs）是荧光纳米材料领域一个新兴前沿的研究对象,它们具有多种优异的特性,如生物相容性高、毒性低、生态友好、水溶性好和光稳定等。同时,CDs的制备方法简单、快速且符合绿色化学原则。本论文系统地回顾了CDs的结构特征、合成技术、荧光特性和掺杂类型,同时特别强调了CDs在生物医学领域的相关应用。纵观当前,CDs仍然存在荧光发射波长短、功能单一等弊端。本论文旨在通过选择合适的反应前驱体和设置适当的
为了了解湘潭市废弃锰矿区的主要污染金属以及污染来源,确定重金属污染严重区域。本研究以湖南省湘潭市废弃锰矿区为研究区域,对研究区域表层土壤（0～20cm）和三种农作物（水稻、红薯和玉米）通过野外采样等方法进行采集和分析。测量土壤以及农作物中7种重金属（Mn、Pb、Cu、Zn、Cr、Cd和Ni）的含量。使用多元统计方法对土壤中重金属的污染程度、空间分布、各重金属之间的相关性及污染来源,并且对土壤中重金
随着信息化和工业化时代的到来,环境问题和食品安全等问题也相继出现。因此,迫切需要一种简单有效的手段用于环境和食品安全等问题的检测。在众多检测方法中,荧光分子开关因其操作简单、现象明确、检出限低、灵敏度高等特点在医学、光学、生物学及环境分析等领域具有广泛的应用前景。本论文中,分别制备了PB@CD/SiO2复合材料、负载Eu3+的银纳米簇及WO3/EuMOF荧光开关。通过扫描电子显微镜、能量分散X射线
随着我国有色金属工业矿业的快速发展,大量的工业含锑废水以及锑矿渣的不当处置使得水环境中重金属锑的含量增高,引发了矿区周边地表水与地下水重金属锑污染,对人类健康产生了威胁。利用改性低耗吸附剂在废水处理的应用中受到了广泛关注。充分利用铁氧化物对金属锑污染物的去除能力、开发海泡石负载复合改性吸附剂是近十几年来研究的热点问题。本文利用酸、碱和三价铁改性海泡石,将羟基氧化铁（Fe OOH）负载在了海泡石上,
泥浆是钻孔灌注桩施工的重要材料之一,也是工程废弃物的主要来源之一。废弃泥浆的“生态环保”处理一直是困扰工程施工的难题。本文以废弃桩基泥浆就地脱水减容为目标,在不同脱水方法对比试验的基础上,优选并构建了土工管袋就地脱水桩基泥浆方法,通过试验研究和理论分析,探讨了土工管袋在充填过程中的变形特性与受力计算方法,并进行了工程应用,为废弃桩基泥浆的高效处理和后期的资源化利用提供了基础。主要研究内容与结论:1
传统的铬电沉积工艺普遍使用六价铬，其过程中会产生有毒酸雾等污染性物质，造成环境污染。相比六价铬，三价铬电沉积工艺具有能耗低、毒性小、污染小等优势，有长远的应用前景。由于不同镀液体系中离子沉积方式存在差异，三价铬的电沉积机理一直缺乏充分阐明，尤其是铬离子还原的中间历程以及控制步骤。故研究镀液体系以及不同镀液中三价铬的电沉积机理是解决沉积过程中系列问题的关键。金属铬电沉积工艺包括铬的电镀和电解，文章基
钢筋混凝土深梁、剪力墙等D区构件,目前已在工程中得到广泛应用,但因其受力机理复杂,应力分布不明确而引起的设计困难一直没有得到良好的解决。近年来,拓扑优化为钢筋混凝土D区构件的设计提供了一条新的思路,其中的渐进演化类拓扑优化算法因易实现和优化效率较高,是当前最常用的拓扑优化方法之一。本文首先通过优化方向与优化准则的确定性与概率性对已有的渐进演化类拓扑优化算法进行了分类;同时,以受跨中集中荷载的简支深
单面碰撞调谐质量阻尼器（SS-PTMD）是一种由质量块、弹簧、粘弹性材料挡板组成的减振装置,它可以通过碰撞耗能减小结构振动。与传统调谐质量阻尼器（TMD）相比,SS-PTMD具有更好的控制鲁棒性和减振性能。本文在SS-PTMD的基础上提出了多重单面碰撞调谐质量阻尼器（MSS-PTMD）,并对MSS-PTMD的参数优化和减振性能进行了相应的研究。其研究内容主要有:（1）介绍了国内外结构振动控制研究现
防屈曲支撑是一种广泛应用于新建筑和既有建筑抗震、加固的消能构件,主要由内芯和约束套管两个核心部件组成。其中,芯材的耗能能力决定了防屈曲支撑的工作性能。因此,研究具有高耗能芯材的防屈曲支撑具有重要的实用价值和工程意义。多孔金属是一种新型材料,内部存在大量孔洞,由于这些孔洞使其不同于普通金属具有结构和功能双重属性。目前已被广泛应用于航天航空工程、车辆工程和生物工程等领域。多孔金属的优越性能已经引起土木