本文采用共振拉曼光谱技术以及密度泛函理论（Density Functional Theory）等量子化学计算,研究了3-氨基-1,2,4-三唑（3-Amino-1,2,4-Triazole,3AT）、3-巯基-1,2,4-三唑（3-Mercapto-1,2,4-Triazole,3MT）、3-巯基-4-甲基-1,2,4-三唑（3-Mercapto-4-Methyl-1,2,4-Triazole,MMT）分子与溶剂形成的团簇结构及受溶剂调控的激发态衰变结构动力学。其创新点为表征了一系列三唑分子与溶剂分子通过氢键作用形成的团簇结构的作用位点,结合GRRM计算探讨了溶剂环境及氢键作用对其激发态动力学衰变机制的调控作用。目前主要的研究成果如下:（1）通过FT-Raman,488 nm Raman和FT-IR光谱结合DFT计算确定了晶态3AT为2H-3AT二聚体结构;在乙腈,甲醇,水等极性溶剂中2H-3AT与溶剂分子通过分之间氢键作用形成团簇,结合DFT计算表明3AT与水分子作用的位点是-NH???O和-N???HO。结合TD-DFT计算指认了3AT在乙腈,甲醇和水溶剂中的紫外吸收光谱,主要吸收带为?_H??_L^*跃迁。并进一步指认了水,甲醇,乙腈溶剂中不同激发波长的共振拉曼光谱,表明在Franck-Condon区域的短时结构动力学主要为杂环-N=C（NH₂）-NH-部分的弯曲振动。（2）结合FT-Raman、FT-IR光谱和溶剂中的488 nm Raman光谱和DFT计算结果,确定3MT在晶态和溶剂中均为硫酮式结构。在乙腈、甲醇和水中的紫外吸收光谱表明溶剂作用明显,随着极性的增大,主要吸收带紫移,结合TD-DFT的计算,指认A带的吸收带的跃迁主体为???^*跃迁。基于乙腈,甲醇和水溶剂中不同波长的共振拉曼光谱,发现振动模?₉（S₇=C₃伸缩振动+C₃N₂N₁/H₈N₄C₅/H₉C₅N₁平面内的弯曲振动）和?₁₅（C₃N₂N₁C₅/S₇N₂N₄C₃扭转振动）的强度变化显著,在长波长乙腈溶剂拉曼光谱中几乎消失,在223和228 nm短激发波长下强度变强,其组合频也较强。而在水和甲醇溶剂中任何激发波长下?₉振动都较强,表明在Franck-Condon区域激发态结构发生了扭转使其变为非平面结构。在Franck-Condon区域的短时动力学主要贡献为杂环内外-NH-C=S-NH-部分的弯曲和扭转振动,可能为质子转移通道。DFT计算了3MT衰变的两条通道:（1）由S_n态经势能面交叉等过程衰变到基态S₀的光物理过程,或者（2）由S_n态经系内转换至S₁态,然后系间窜跃到T₁态,在T₁态发生质子转移。而加入1个水分子形成团簇反而抑制了质子转移。与实验观察结果一致。（3）MMT在乙腈、甲醇和水中的紫外吸收光谱表明溶剂作用明显,随着极性的增大,主要吸收带紫移,结合TD-DFT的计算,指认A带的吸收跃迁主体为???^*跃迁。通过乙腈,甲醇和水溶剂中以223.1、228.7、239.5、245.9、252.7、266.0和273.9 nm波长的激发光作为激发光源的共振拉曼光谱对比,振动模?₆（N₁C₅伸缩振动+H₆N₂N₁/H₉C₅N₁平面内的弯曲振动）在基态488 nm拉曼光谱中振动强度很大,在乙腈共振拉曼光谱强度变弱,在甲醇和水溶剂共振拉曼光谱中消失,ν₁₁（N₁C₅/N₄C₅/N₄C₈伸缩振动）和ν₁₂（N₄C₅伸缩振动+N₄C₅N₁/H₆N₂N₁/N₂N₁C₅面内弯曲振动）相对振动强度在三种溶剂也明显变化,表明溶剂对MMT在Franck-Condon区域的基态及激发态结构均具有调控作用,使其由平面结构变为非平面结构。GRRM结合TD-DFT计算了MMT衰变的两条通道:（1）由S_n态经势能面交叉等过程衰变到基态的光物理过程,或者（2）由S_n态经系内转换至S₁态,然后系间窜跃到T₁态,在T₁态发生质子转移。