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围绕着太阳能光催化分解水制取清洁氢能源这一具有理论和现实意义的重要课题,论文对具有烧绿石结构的可见光响应催化材料NdzlnNb07的制备、表征及其可见光催化活性进行了系统的研究。为可见光分解水催化剂的研究、开发和应用提供了理论依据。
采用XRD、LRS和FT-IR等手段,对固相法合成的新型Nd2InNbO7光催化剂进行表征时发现,Nd2InNbO7的晶化程度随煅烧温度逐渐提高,在1173K已经开始形成烧绿石结构,当温度升高至1573K,由于只存在Nd-O、M-O(M=In、Nb)和Nd-O键的特征振动,证实形成了烧绿石纯相。晶体结构Rietveld精修结果显示Nd2InNbO7晶体属于立方晶系,空间群为Fd3m,晶面间距d=1.06593(4)nm,晶胞体积V=1.21113nm3。紫外可见漫反射光谱分析表明了Nd2InNbO7对可见光(400-700nm)有明显响应,并确定了能隙宽度Eg=2.64eV。
在对Nd2InNbO7分别进行了NiOx和贵金属(Pt,Ru,Rh)的负载的基础上,采用自制实验装置考察了负载前后的可见光解水产氢的性能。对于以上四种负载物,试验确定的最佳负载量分别为1.0,0.1,1.0和1.0 wt％,其中负载1.0wt％NiOx和0.1wt％Pt的样品与未负载的相比,光催化产氢速率由0.41μmol/h,分别提高到了4.62和4.50μmol/h,达到了10倍以上。不同牺牲剂环境下的光催化产氢结果表明,负载0.1 wt％Pt的样品在0.05mol/L的Na2SO3溶液中的产氢速率最高,达到8.7μmol/h。与文献报导的同结构Nd2Zr2O7相比较,发现新型Nd2InNbO7催化剂的可见光解水产氢速率明显高于Nd2Zr2O7,其因为可能是Nd2InNbO7催化剂的导带组成的变化及其较高的晶格扭曲程度。
采用XRD、LRS和FT-IR等手段,对固相法合成的新型Nd2InNbO7光催化剂进行表征时发现,Nd2InNbO7的晶化程度随煅烧温度逐渐提高,在1173K已经开始形成烧绿石结构,当温度升高至1573K,由于只存在Nd-O、M-O(M=In、Nb)和Nd-O键的特征振动,证实形成了烧绿石纯相。晶体结构Rietveld精修结果显示Nd2InNbO7晶体属于立方晶系,空间群为Fd3m,晶面间距d=1.06593(4)nm,晶胞体积V=1.21113nm3。紫外可见漫反射光谱分析表明了Nd2InNbO7对可见光(400-700nm)有明显响应,并确定了能隙宽度Eg=2.64eV。
在对Nd2InNbO7分别进行了NiOx和贵金属(Pt,Ru,Rh)的负载的基础上,采用自制实验装置考察了负载前后的可见光解水产氢的性能。对于以上四种负载物,试验确定的最佳负载量分别为1.0,0.1,1.0和1.0 wt％,其中负载1.0wt％NiOx和0.1wt％Pt的样品与未负载的相比,光催化产氢速率由0.41μmol/h,分别提高到了4.62和4.50μmol/h,达到了10倍以上。不同牺牲剂环境下的光催化产氢结果表明,负载0.1 wt％Pt的样品在0.05mol/L的Na2SO3溶液中的产氢速率最高,达到8.7μmol/h。与文献报导的同结构Nd2Zr2O7相比较,发现新型Nd2InNbO7催化剂的可见光解水产氢速率明显高于Nd2Zr2O7,其因为可能是Nd2InNbO7催化剂的导带组成的变化及其较高的晶格扭曲程度。