直接甲醇燃料电池(DirectMethanolFuelCell，DMFC)是基于质子交换膜燃料电池发展而来的一种新型能量装置，具有甲醇来源丰富、价格便宜、燃料溶液容易储存和携带、电池的能量密度高、系统简单等优点，是各种中低功率便携式用电装置的理想替代动力源之一，因而成为现在燃料电池研究领域的热点之一。本文从燃料电池产业化的角度出发，对直接甲醇燃料电池的催化剂制备及其有关系统集成的核心技术进行了相关研究。 在燃料电池催化剂的制备方面，本文首先综合考察了采用浸渍-液相还原法制备高担量燃料电池用Pt/C和PtRu/C催化剂的制备条件。实验发现，催化剂的颗粒大小与H2PtCl6的浓度关系不大。采用N2H4、CH3OH、HCHO、KBH4为还原剂制备的催化剂粒径较小，而采用乙醇和异丙醇为还原剂制备的催化剂粒径较大。另外，反应制备的Pt/C催化剂颗粒粒径与反应温度关系较大。温度越高，所得的Pt/C催化剂粒径越小，反应体系的适宜温度为90℃。制备的催化剂中Pt颗粒粒径与反应体系的pH值强烈相关，其中，使用N2H4、CH3OH、HCHO为还原剂时，适宜pH值为8以上；当使用KBH4为还原剂时，适宜的pH值为4以下。通过XRD、TEM表征可知，使用浸渍-液相还原法制备的催化剂平均粒径为4nm以下。颗粒分布比较均匀。利用循环伏安法对催化剂的活性进行表征时发现，实验室制备的Pt/C和PtRu/C催化剂表现出较好的甲醇电催化氧化活性。在室温情况下，采用浸渍-液相还原法法制备的Pt/C和PtRu/C催化剂的电化学表面积分别为11.5m2/g和7.5m2/g，甲醇氧化起始电位分别为0.27V和0.19V，略好于E-Tek商品化催化剂。在确定实验条件后，利用浸渍-液相还原法与其它方法相比，其在方法的方便性、经济性、设备易行性、扩大生产的简便性的优势，发展了一种基于流动注射原理的快速、自动制备技术，实现了燃料电池催化剂的在线生产。采用该种方法制备的催化剂不仅保持了浸渍-液相还原法制备的Pt/C、PtRu/C催化剂的电化学活性，同时还克服了已有制备方法需要昂贵生产设备、催化剂重现性差、制备过程烦琐等缺点，非常适合实验室制备和工业化生产。直接甲醇燃料电池产业化的主要障碍在于电池的核心材料成本过于昂贵，其中贵金属催化剂的成本占了很大的比重。为了找到解决该问题的途经，本文还研究了在较高温度条件下合成更小的铂空心球来代替传统铂黑催化剂作为直接甲醇燃料电池催化剂的可能性。在本论文中，通过升高反应温度和改进操作步骤，使用Co纳米颗粒作为牺牲模板，实现了将空心铂球直径从24nm左右降低至10nm以下。TEM和SEM表征结果证明了制备的颗粒为空心球结构，且无实心颗粒副产物生成。XRD和XPS结果也确切的表明使用改进方法制备的空心球样品主要由单质铂组成。实验中，通过对反应过程体系的pH值检测和柠檬酸还原性的探讨，文中提出了在95℃条件下，空心球的生成机理。本论文认为，氯铂酸加入前由于NaBH4的自发分解产物NaBO2的水解导致的pH升高使得柠檬酸的还原性得到了抑制，使得氯铂酸主要被钴金属颗粒还原生成空心球颗粒。柠檬酸在反应中主要还是起到保护剂的作用。为考察空心铂球催化剂对甲醇氧化的电催化活性，笔者还利用循环伏安法对空心铂球颗粒的电化学性能进行了表征，实验结果发现，虽然95℃条件下制备的空心铂球颗粒比商品铂黑催化剂颗粒略大，但是由于空心结构的存在使得空心铂球暴露的铂原子比后者多很多，导致前者的电化学表面积(ECSA)比后者大一倍，甲醇氧化峰电流也是后者的一倍左右。以上结果均说明空心铂球是一个极具潜力的直接甲醇燃料电池催化剂。 为提高燃料电池催化层制备工艺的重现性，文中提出了一种由单片机控制驱动的催化剂油墨负载方法。实践表明，这种方法完全适合直接甲醇燃料电池催化层的制备用途。同时它还能扩展到整平层的制备以及其它需要均匀负载的制备过程中去。实验结果表明，采用该装置制备的膜电极组件(MembraneElectrodeAssemble，MEA)由于制备过程大大减少了人工干预所带来的不确定因素，其DMFC性能重现性很好。对催化层SEM观察发现，采用自动负载的催化层表面在催化剂分布均匀平坦的同时，还存在适合气体扩散的龟裂结构。 基于以上催化剂油墨负载方法，论文中还考察了影响MEA性能的诸多因素，如：MEA测试方案、单电池系统的操作参数、MEA热压条件、气体扩散层中的制备工艺、催化层的制备工艺等，利用SEM对MEA断面结构进行观察后发现，催化层紧密的结合在一起。实验室自制的MEA在使用40wt﹪Pt/C和40wt﹪PtRu/C催化剂时，工作温度为80℃，膜电极有效面积4cm2的DMFC的最大功率密度为113mW/cm2，此时电池电压为0.30V，电流密度为375mA/cm2。寿命测试表明，MEA在100mA/cm2电流密度放电条件下，其性能在200小时内不会发生明显衰减。 在本论文的工作中，我们系统考察了采用浸渍-液相还原法制备燃料电池催化剂过程中的各种影响因素，并首次利用流动注射技术实现了燃料电池催化剂的高重现在线制备。这种方法不仅弥补了浸渍-液相还原法在大规模制备燃料电池催化剂时重现性不高的缺陷，同时还克服了已有制备方法需要昂贵生产设备、制备过程烦琐等缺点，非常适合实验室制备和工业化生产。在研究新型燃料电池催化剂的研究中，首次合成了直径小于10nm，主要由单质铂组成的空心铂球。并将其应用于甲醇电催化氧化的研究中，实验发现制备的空心铂球颗粒比商品铂黑催化剂颗粒略大，但是由于空心结构的存在使得空心铂球暴露的铂原子比后者多很多，导致前者的电化学表面积(ECSA)比后者大一倍，甲醇氧化峰电流也是后者的一倍左右，是一种极具潜力的直接甲醇燃料电池催化剂。在直接甲醇燃料电池单电池集成方面，文中首次将单片机自动控制技术应用于燃料电池催化层的制备上来，制备了重现性良好的直接甲醇燃料电池MEA，并基于此对直接甲醇燃料电池MEA性能进行了系统优化和研究。