一维/二维铯铅溴钙钛矿的制备及其光子学性能调控研究

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钙钛矿材料因其优越的光学性能,高载流子迁移率,宽色域等优势成为当今最具潜力的新型半导体材料之一。其中,有机-无机杂化钙钛矿材料被广泛应用于太阳能电池且表现出高的效率。但其低的环境和热稳定性问题大大限制了材料的发展和应用。在此基础上全无机钙钛矿材料脱颖而出,其相对于有机-无机杂化钙钛矿更强的激子发光,更低的缺陷态密度,更高的环境和热稳定性等优势为钙钛矿材料的应用提供了新的材料基础,成为下一代光电子器件的明星材料之一。但目前对材料的发光性质的研究仍然处于起步阶段,机理方面仍存在争议,对材料的光学性能调控的研究仍然存在空缺。基于当前的研究现状,本文系统研究了CsPbBr3和CsPb2Br5两种钙钛矿材料的光子学性能,探索了其发光机理,具体研究工作分为以下两个方面:(1)CsPbBr3的光子学性能调控研究。采用溶液法大规模合成高质量的CsPbBr3微/纳米线,使用X射线衍射仪、扫描电子显微镜以及能谱分析仪、显微拉曼光谱仪等进行了材料的物性表征,证实制备得到的CsPbBr3具有结晶质量高、形貌好、稳定性高等特点。通过温度依赖的拉曼表征解释了峰强、峰位和峰半高宽随温度变化的具体原因以及材料低温下存在的相变。通过功率依赖、温度依赖的PL光谱和温度依赖的PL寿命谱观察到材料内存在的原位三重态激子发射及其随温度变化峰位蓝移、与材料两端腔相关的发射以及其峰位红移。从而确定体系存在的强耦合调控作用:激子-光子耦合和激子-声子耦合两种相互作用共同调控材料的光子学性能。(2)CsPb2Br5的光子学性能调控研究。采用溶液法合成了形貌好、稳定性高、晶格质量高的二维CsPb2Br5微/纳米片。通过XRD、SEM、EDS、EDS-Mapping、Raman等手段进行了材料的基本物性表征。在紫外光的照射下,CsPb2Br5由无发射呈现出明亮的绿色发射。通过透射电子显微镜(TEM)、光致发光、载流子寿命以及拉曼等手段,研究证实了绿色发射来源于CsPbBr3,并实现了紫外光诱导的单个微/纳米片发光性能调控。X射线光电子衍射仪(XPS)进一步确定了在热和湿度作用下CsPb2Br5和CsPb Br3两者之间的敏感转化。实现了光/热/湿度作用下材料的发光性能调控。并构建了CsPb2Br5与CsPbBr3复合结构的异质结器件,证实了器件良好的单向整流能力。总的来说,我们实现了CsPbBr3和CsPb2Br5两种钙钛矿材料的制备以及光学性能的表征,详细解释了其发光机理,并实现了材料的光子学性能调控,为一维/二维全无机铯铅溴钙钛矿的理论研究和应用提供了重要基础。
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