近年来,有机无机杂化钙钛矿电池迅猛发展,其光电转化效率已由最初的3.8%提升至25.2%,但稳定性是阻碍其商业化的瓶颈之一。全无机钙钛矿材料CsPbBr₃由于热稳定性好而成为钙钛矿太阳能电池研究领域的热点之一。但是,由于CsPbBr₃钙钛矿界面电荷复合率高、光吸收弱等原因,导致其光电转化效率较低。因此,界面载流子的有效分离及吸收光谱的增强是实现高效CsPbBr₃钙钛矿太阳能电池的关键。本文通过设计构建CsPbBr₃基异质结构,模拟计算异质结构界面处的能带结构、状态密度、差分电荷密度、Mulliken电荷分布、带阶排列、吸收光谱、光电导等,从电子结构角度揭示异质结界面电荷转移机制和相互作用的内在特性,进而给出光生载流子复合率降低、光吸收增强的微观机制,为实验制备高性能CsPbBr₃基异质结构钙钛矿太阳能电池提供理论指导。论文主要研究工作和结论如下:（1）设计构建了CsPbBr₃/graphene异质结构,通过实验和理论相结合的方法,研究了CsPbBr₃/graphene异质结构的光电特性。研究结果表明:CsPbBr₃/graphene异质结构界面处的内建电场可以有效抑制光生载流子的复合,光生载流子中的电子从CsPbBr₃层流向graphene电子传输层,光生空穴留在CsPbBr₃吸收层,光生载流子有效分离。其次,CsPbBr₃/graphene异质结中较小的载流子有效质量有助于提高载流子迁移率,从而进一步加速界面处载流子的分离。再次,CsPbBr₃/graphene异质结构中,Pb Br₂/graphene界面的光电特性优于Cs Br/graphene界面。这归因于Pb Br₂/graphene界面较强的自建电场、较小的载流子有效质量及增强的光吸收。最后,CsPbBr₃/graphene异质结样品的PL光谱、紫外可见吸收光谱、电化学阻抗测试谱及光电流测试结果进一步证实了理论计算结果的可靠性。（2）设计构建了CsPbBr₃/XS₂（X=Mo或W）异质结构,研究了CsPbBr₃/XS₂异质结构的界面电荷转移机制及光学特性。能带结构、状态密度及差分电荷密度计算结果表明,CsPbBr₃/XS₂异质结为Ⅱ型异质结,有利于光生载流子的空间分离。其次,CsPbBr₃/XS₂异质结界面处的自建电场,可以进一步加速光生载流子的有效分离;对比CsPbBr₃/Mo S₂与CsPbBr₃/WS₂异质结的差分电荷密度及带阶排列得出,CsPbBr₃/Mo S₂的电荷传输性能优于CsPbBr₃/WS₂。这源于CsPbBr₃/Mo S₂异质结构界面处较大的能带偏移。再次,Pb Br₂/Mo S₂界面的电荷转移能力优于Cs Br/Mo S₂界面,Pb Br₂/WS₂界面的电荷转移能力优于Cs Br/WS₂界面;CsPbBr₃/XS₂异质结构的光吸收和光电导显著增强。