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二氧化钛(TiO2)以其价格低廉、无毒、化学性质稳定和催化效率高等优点,在光电转化和光催化领域倍受关注。由于TiO2的禁带宽度较大,只能被紫外光激发,且光生电子和空穴易复合,因此限制了其在光催化领域的广泛应用。因此,通过多种手段对TiO2催化剂进行改性,提高TiO2的光催化效率是将这一技术推向实际应用的重要环节。二氧化钛的改性已被证明是提高光催化活性的简单有效的途径。
本文使用不同的方法对TiO2光催化剂进行改性,采用溶胶—凝胶法合成了TiO2,通过高温锻烧处理的合成路线,找到形成TiO2锐钛矿相和金红石相混晶的最佳的温度;采用球磨法,以六次甲基四胺(HMT)为氮源掺杂TiO2;采用光催化还原法制备Ag掺杂TiO2。本文还选择了不同掺杂金属制成具有钙钛矿结构(ABO3)的钛酸盐;再通过掺杂其他金属离子,改变其A位和B位离子,并寻找最佳的掺杂量。详细研究了反应条件对产物的晶相,晶化程度,光催化活性等的影响。使用XRD、TG、SEM等手段对催化剂结构和性能进行了表征,并研究了它们对亚甲基兰的光催化降解性能。
(1)用溶胶—凝胶法合成TiO2煅烧温度有一个最佳值550℃,可形成锐钛矿和金红石两种晶相的混晶,煅烧温度过低或过高催化剂的活性都有所下降,不利于光催化反应。
(2)在日光和紫外光下,球磨法制备的N掺杂TiO2光催化剂较未掺杂TiO2混晶的光催化效率有很大增强,10%的N掺杂量为最佳。
(3)在日光下,光催化还原法制备的Ag掺杂TiO2光催化剂较未掺杂TiO2混晶的光催化效率提高不大,但在紫外光下,却有很大的提高。
(4)用溶胶—凝胶法合成的SrTiO3、NiTiO3、Ce2TiO5、La2TiO5、CoTiO3、ZnTiO3六类钙钛矿结构光催化剂,除了CoTiO3以外都有比较好的光催化性能,尤其以SrTiO3最佳。
(5)用溶胶—凝胶法合成的Zr:SrTiO3与Ba:SrTiO3光催化剂中,Zr4+与Ba2+的掺杂可以有效提高催化剂的光催化效率。但它有一个最佳掺杂量,高于或低于这个最佳掺杂量,催化剂的催化性能有所降低。在本实验中,8%Zr:SrTiO3与6%Ba:SrTiO3最佳。