在生物质热转化过程中,为获得高品质燃气,焦油转化（脱焦）和气体产物中二氧化碳分离（脱碳）问题亟待解决。本文利用模拟结合实验研究中药渣催化热解制气脱焦脱碳机制。应用DFT模拟Ni/CaO催化剂表面各分子吸附/催化反应过程。基于Gibbs最小自由能方法对中药渣催化转化过程进行热力学平衡模拟,获得适宜操作参数。利用XRD、SEM、BET、热重循环实验等方法对催化剂进行表征,通过热重-红外联用分析、快速裂解-气质联用分析和移动床等实验方法,探究中药渣催化转化制气脱焦脱碳机制。通过研究得出以下结论:CaO、Ni/CaO催化剂表面,分子吸附能绝对值大小为H₂O>CO₂>CO>CH₄>H₂。O_surf原子为氧化钙吸附脱碳活性中心,氧化钙加镍后CO₂吸附能增大。Ni/CaO使焦油模化物甲苯中苯环的碳碳键的Mulliken键布居数下降,碳碳键更易发生断裂,促进甲苯裂解转化成小分子。Ni/CaO表面甲烷化反应决速步是CH₃+H→CH₄,水煤气变换反应决速步为CO+O→CO₂,炭还原二氧化碳反应决速步是CO₂→CO+O。添加催化剂促进炭还原CO₂生成CO。Ni/CaO原位脱碳作用使CO₂浓度降低,水煤气变换反应决速步为CO+O→CO₂,添加催化剂促进水煤气反应发生,有利于H₂生成。通过热力学平衡分析得到中药渣催化热解制气适宜操作参数为常压,氧化钙与中药渣质量比Ca/HR=0.65,700℃。分子筛负载镍钙催化剂提高了均匀分散性,氧化钙对CO₂吸收率可达85%以上,吸收率随循环次数增加而减小。提高升温速率促进气体析出,Ni/CaO原位脱碳打破了热力学平衡,使得在生物质热转化和焦油催化裂解所需较高温度下保持甲烷选择性,促进炭还原二氧化碳反应及水煤气变换等反应发生,进而提高氢气含量,与模拟结果相符。分子筛负载镍钙催化剂对芳香烃类产物催化裂解效果较好,添加镍钙催化剂有利于甲苯分解,同时促进酸类如乙酸含量降低。在Ni/CaO原位脱焦脱碳作用下,中药渣热解气中H₂含量达48.13 vol.%,CO及CO₂含量降低分别为21.39 vol.%和5.74 vol.%,Ni/CaO的CO₂吸收率达到81.5%,CH₄含量为17.5 vol.%,燃气热值达到14.1 MJ/Nm³以上。