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铀作为重金属元素广泛分布在地表生态系统中,参与地表物质的循环,其同位素在环境中的应用也越来越广泛。主要表现在:研究重金属的迁移转化,吸附解析过程,作为同位素示踪剂示踪环境演化过程,又因为衰变体系的特性可以用做地质时间计来研究地质古环境演化的年代以及测定沉积物的沉积速率等。中国东海是世界最大的边缘海之一,每年有大量陆源物质由长江和黄河带入东海。长江每年输入1.7mmol的U进入东海,占全球河流U输入量的四分之一,黄河每年也输入1.0mmol的U进入黄渤及东海,占全球河流U输入量的六分之一。所以中国河流的U研究对于世界海洋中的U有重要的意义。
本文以乌江流域、赣江流域水体和沉积物中的U系同位素作为研究对象,讨论了其地球化学特征:包括讨论了乌江流域中的溶解态及沉积物中的U、Th的吸附解析行为及其演化过程;赣江流域丰水期及枯水期的溶解态U、Th的季节变化;并利用U系放射不平衡在溶解态和沉积态中的化学物理行为对碳酸盐岩及硅酸盐岩地区的不同流域风化体制进行了探讨。主要结果如下:
1)乌江中溶解态U的平均浓度0.497μ g/L,高于世界河流平均水平0.186μ g/L,低于世界平均海水U浓度3.3μ g/L;溶解态的Th平均浓度为0.008μ g/L;乌江沉积物中U的浓度变化范围是0.32~2.58μ g/g,平均浓度为0.97μ g/g;Th的浓度范围在0.73~6.50μ g/g,平均浓度为3.07μ g/g,低于世界其他河流,其Th/U在1.64~6.71之间。
赣江溶解态的U、Th含量低于乌江流域中的,平均含量为0.034μ g/L;Th的平均含量为0.010μ g/L。水中溶解态U、Th浓度与采集样点的分布岩层相关;赣江枯水期的U、Th含量相对高于丰水期,丰水期河水对溶解态U、Th的浓度起到稀释作用。
计算枯水期乌江U的通量为1.112×105mol/a;Th的通量为1.84×103mol/a;长江中U的通量是1.711×106mol/a,乌江占到6.5%;赣江中丰水期U的通量为9.11×103mol/a,Th的通量为2.68×103 mol/a。
2)乌江中大部分的U以溶解态存在,其迁移受矿物颗粒物的吸附作用过程不强烈,溶解态的U以UO2(CO3)22-及UO2(CO3)34-形式存在;而溶解态的Th是以有机无机胶体的吸附存在。赣江中的溶解态Th与水中的有机胶体有关。
3)碳酸盐岩风化产物对乌江中的溶解态U贡献最大,尤其是白云岩的风化,其次是蒸发岩,硅酸盐的贡献最小,同时风化程度及人类活动的影响也很大。
赣江中的U主要来源于硅酸盐岩中的碳酸盐岩风化;人类活动的影响加剧了侵蚀速率,使得溶解态U也相应的发生变化。
4)乌江河水中的234U/238U的变化范围在1.30~2.33之间,高于世界河流的平均水平;沉积物中234U/238U在0.83~1.09之间;乌江流域的U同位素分馏程度具有地区差异性;带电微粒的吸附,pH值及DOC的变化都会对234U/238U的活度比产生影响。
乌江流域的碳酸盐岩风化与U同位素的分馏没有直接的关系,可能有地下水的排泄参入,所以河水中溶解态的这种分馏只能用来指示河流的化学迁移过程。乌江岸边沉积物中230Th/232Th在0.92~2.35之间,主要处于U的淋失状态,具有较高的同位素分馏强度。
5)赣江流域属于冲积平原地区,U同位素的分馏效应小于乌江碳酸盐岩地区,其中丰水期234U/238U的活度比在1.09~1.64之间,平均为1.27,枯水期在1.16~1.63之间,平均为1.28,低于乌江流域1.61,与世界水平相近(1.171),同时赣江流域季节变化对于234U/238U的活度比影响不大。
赣江河水中的铁胶体对U、Th有一定的吸附,尤其是对于Th,且铁胶体对于234U-238U的不平衡有减弱的作用。
赣江上游地区风化程度较弱,而234U/238U的活度比相对较小,中下游地区Fe/Mg的比值较低,234U/238U的活度比相应的有所升高,即伴随着Mg的淋失234U也有所亏损。中游地区受人类活动的影响较大,影响了水岩作用,从而使得U系的分馏作用加强。
6)乌江流域中234U的富集最高,达60%,黄河、赣江中234U富集达30%多,高于世界平均水平17%。