【摘 要】
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近年来,由大气中二氧化碳(CO2)含量增加引起的温室效应,以及由挥发性有机物(VOCs)引起的环境污染得到了人们广泛的关注。目前,CO2气体主要来源于电厂烟道气的排放。甲醇(CH3OH)是一种重要的工业原料,也是典型的VOCs之一,可以产生光化学烟雾,对人的中枢神经系统有麻醉作用。因此,降低烟道气中CO2的含量和工业废气中甲醇的含量势在必行。本文以玉米秸秆为原料,通过水热碳化(HTC)和化学活化处
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近年来,由大气中二氧化碳(CO2)含量增加引起的温室效应,以及由挥发性有机物(VOCs)引起的环境污染得到了人们广泛的关注。目前,CO2气体主要来源于电厂烟道气的排放。甲醇(CH3OH)是一种重要的工业原料,也是典型的VOCs之一,可以产生光化学烟雾,对人的中枢神经系统有麻醉作用。因此,降低烟道气中CO2的含量和工业废气中甲醇的含量势在必行。本文以玉米秸秆为原料,通过水热碳化(HTC)和化学活化处理,获得孔隙结构发达、表面性质可控的多孔碳吸附剂。将所制备的多孔碳吸附剂用于CO2捕获和甲醇吸附,系统研究了其结构性质和化学成分性质对CO2捕获和甲醇吸附的影响。主要内容如下:(1)通过水热碳化活化得到碳前驱体,以化学试剂Na NH2作为活化剂,同时也为N源,通过调整比例和碳化温度,制备出了一系列的具有高比表面积、发达的孔隙结构的含氮量高的多孔碳吸附剂。样品NHAC-2-500具有适中的比表面积(1051 m~2g-1),相对较高的超微孔含量(0.20 cm~3g-1)和氮含量(6.11 wt%),其CO2的吸附容量在0、25和45℃(1 bar)下,分别为4.3、2.99和2.16 mmol g-1,甲醇的吸附容量在25℃,95 mbar下为10.98 mmol g-1。通过亨利定律计算,在25℃,NHAC-2-500对CO2/N2的选择性系数为22.26;依据理想溶液理论(IAST),在25℃和1 bar下,其对二元混合气体CO2/N2(15/85)分离系数为19.72。(2)通过水热碳化活化得到碳前驱体,以化学试剂KOH作为活化剂,通过调节KOH活化强度,制备出一系列具有发达孔隙结构的多孔碳吸附剂。以未水热碳化处理直接碳化的样品为对比,结果表明水热碳化处理后的样品具有更优异的选择性能和吸附性能。适度活化的样品CPH-0.5具有最大的超微孔容积(孔径<1nm),在所有样品中表现出最佳的CO2吸附容量,其在0、25和45℃,1 bar压力下对CO2的吸附容量分别为6.13 mmol g-1、3.97 mmol g-1和2.60 mmol g-1。依据IAST理论计算出其在25℃,1 bar下CO2/N2(15/85)分离系数为13.59。强烈活化的样品CPH-1具有最大的比表面积,在25℃,95 mbar压力下,对甲醇的吸附容量最高,可达18.88 mmol g-1。本论文的研究为制备低成本多孔碳吸附剂提供了一种可行的途径,也为生物质基多孔碳用于CO2捕集和甲醇吸附的应用和研究提供了必要的理论指导。图31幅,表10个,参考文献106篇。
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