激光聚变助推靶用中空聚合物与二氧化硅微球的制备与组装

来源 :中国工程物理研究院 | 被引量 : 0次 | 上传用户:dgwyldgwyl
下载到本地 , 更方便阅读
声明 : 本文档内容版权归属内容提供方 , 如果您对本文有版权争议 , 可与客服联系进行内容授权或下架
论文部分内容阅读
基于激光惯性约束与磁性约束的受控热核聚变能是人类未来重要的新能源。惯性约束聚变是依靠惯性约束等离子体压缩和加热氘氚燃料,实现聚变反应而产生巨大能量。目前,文献报道的激光聚变约束主要有中心点火、快点火和体点火三种模式,其对应的点火设计靶型分别为冷冻靶、锥壳靶和双壳层靶。但是,以上三种聚变靶自身均存在一定的缺陷:中心点火靶要求驱动对称性与驱动能量高,快点火靶超强激光点火物理过程复杂,体点火靶存在瑞利—泰勒(RT,Rayleigh-Taylor)不稳定性。如何克服上述三种靶自身的不足,设计出新概念的点火靶一直以来是本课题组努力探索的重要课题。  2007年,中国工程物理研究院激光聚变研究中心唐永建研究员等提出了激光聚变新概念靶——聚变助推靶。新概念靶是以梯度分布的中空微囊构成的空心微球为热核燃料容器,在聚变过程中每个中空微囊都是一个聚变微腔。与传统双壳层靶相比,聚变助推靶新增加的能量(理想值)达到约0.76MJ,显著地提高了靶的能量增益,弥补了双壳层靶中存在温度梯度场等结构性缺陷。但是,聚变助推靶面临着物理机制、靶设计、靶制备、物理分解实验、特殊诊断等诸多亟待解决的难题。靶材料是靶设计、制备与实验、诊断的基础。根据聚变助推靶物理设计的要求,制备出具有高球形度、高表面光洁度、高抗张力强度、直径1-5μm(壁厚约0.2-1μm)的系列中空微球并按直径大小形成梯度分布的空心块体材料是关键。  分析了目前激光聚变靶用空心玻璃微球、聚合物微球的制备方法,全面系统调研了当前国内外化学、材料等领域关于中空微球的制备、工艺和应用等方面的系列文献,筛选并完善了“酸碱溶胀法”、“动态溶胀法”、“模板法”,力图实现结构的中空微球的可控制备与有序组装。论文系统研究了基于上述三种方法特定尺寸与结构的中空微球制备技术、实验条件、形成机理、结构表征、性能分析与自组装,基本实现了1-5μm中空聚合物与氧化物微球的可控制备与有序自组装的预期目标。  研究了基于种子乳液聚合、酸碱溶胀制备微米级P(St-MAA-MMA-BA-AA)中空聚合物的工艺方法,讨论了MMA/MAA与St/AA质量比、核壳比与亲水核组分等参数对中空聚合物微球结构、形貌的影响。SEM、TEM与TG-DSC等测试结果表明:(1)在亲水乳液核P(MMA-MAA-BA)的聚合过程中,通过调节MMA/MAA质量比来调节核乳液的颗粒特性与体系稳定性。当MAA共聚单体加入量控制在25~30%且m(MMA)/m(MAA)=1.77∶1时,乳液反应体系稳定,合成的核微球的单分散性好。(2)在疏水壳的聚合过程中,随着St/AA质量比的增大,酸碱溶胀处理后的中空微球的粒径逐渐增大,当m(St)/m(AA)=10.96∶1时,中空度最大。(3)核壳比、壳层组成与中空聚合物微球的中空结构存在一定的匹配性:在固定种子羧酸含量和壳层组成情况下,当核壳比为1∶4.57、MAA含量30%、亲水核组份中MMA与MMA质量比为1.77时,得到聚合物中空微球的中空度与单分散性最好。(4)在一定温度范围内[(Tg-30)~(Tg+30)℃],提高酸碱溶胀温度,有利于中空结构聚合物微球的形成。碱处理温度控制在100℃为宜,处理时间为3.5h.  以表面带正电的微米级PS微球为种子,经过甲苯、二乙烯基苯溶胀、聚合与包覆等过程形成了~10μm的中空聚合物微球及其复合微球,讨论了溶剂类型、甲苯用量、加水速度等因素对中空聚合物微球形貌、结构的影响。SEM、TEM等测试分析表明:(1)添加一定量甲苯等挥发性溶剂(或苯、二甲苯)是动态溶胀形成中空聚合物微球的前提和关键;随着甲苯用量的增加,溶胀后、聚合反应后PS微球的粒径胀大尺寸随之增大,中空结构越明显,孔径越大、壁厚越薄。(2)溶剂种类对动态溶胀过程中聚合物微球的空心结构的形成影响明显,选择低溶解性的溶剂更有利于中空结构的形成:加入相同量的二甲苯溶胀后微球形成的中空结构孔径最大,甲苯溶胀的次之,苯溶胀的最小。(3)加水量越多越有利于形成大尺寸微球。加水速度越快,PS微球溶胀效果越明显,但其表面比较粗糙、单分散性差。溶胀过程中,须采用恒流泵连续加水,加水速度控制在Vwater=Vwater/15~20 ml/h为宜。(4)以溶胀、聚合反应的中空PS/DVB聚合物微球为模板,通过控制TEOS水解可以形成中空结构PS/DVB@SiO2复合微球,经过高温煅烧后可形成中空结构SiO2微球。典型配方:HPS-45.5g,NH4OH3.4g,EtOH95g,TEOS15g;600℃,10h.  引入阳离子共聚单体MTC,以分散聚合法制备表面带正电荷的微米级单分散PS微球为模板,通过控制包覆成功合成了单分散微米级中空结构SiO2微球,系统讨论了PVP重均分子量、温度、氨水与TEOS用量等关键因素对中空SiO2微球的影响。实验结果表明:(1)在SiO2壳层包覆PS微球过程中,TEOS水解温度宜控制在50℃(恒温水浴),NH4OH添加方式对壳层包覆影响不大;在一定条件下,NH4OH添加量对SiO2壳层厚度基本没影响,但加入过少或过多的NH4OH都不利于形成均匀、完整、光滑的壳层。(2)PS模板微球与SiO2壳层之间是通过静电吸附作用形成PS@SiO2核壳复合微球,适当增加MTC用量,可提高PS微球Zeta电位,有利于更厚的SiO2在其表面实均匀、完整、致密包覆;TEOS加入量是决定壳层厚度的关键因素,可通过适当调节TEOS加入量,获得不同壁厚、壳层均一的PS@SiO2核壳复合微球。(3)通过500℃(5h)高温煅烧卸载掉PS模板形成表面(粗糙度<~100nm)与内壁光滑、壁厚~275nm的中空结构SiO2微球,BJH法测定中空SiO2微球最可几孔径为5.134nm,BET比表面积为173.037m2/g.典型配方如下:PS3.00g,NH4OH2ml,TEOS2.00g,EtOH/DDW35g(1∶10,W/W).(4)可通过改变模板微球大小(调整St、PVP分子量与用量、MTC与引发剂用量等)和SiO2等前驱体浓度,实现对空腔(~100nm至3~5μm)以及不同壳层厚度(~50nm至1μm)单分散中空SiO2等组分的无机中空微球的可控制备。  采用多次垂直沉降、Inward growing等方法实现了对PS实心微球、中空SiO2微球为基元的异质结构光子晶体/梯度分布中空块体材料的有序组装,讨论了组装浓度、叠加顺序等因素对其光学性能的影响,运用传输矩阵法对异质结构光子晶体的光子带隙进行了数值模拟。实验结果与理论计算表明:(1)异质结构光子晶体的带隙λpeak只取决于组装单元层光子晶体组装基元(微球的粒径)的性质,与单元层沉积的顺序无关;异质结构光子晶体相对于组装单元层光子晶体带隙出现了展宽效应。(2)以中空SiO2微球为基元,采用Inward Growing与垂直自组装方法可以组装异质结构光子晶体薄膜,吸收光谱透过率与微球的浓度、体积用量有关。数值模拟结果与UV-Vis实验测试结果基本吻合,多元异质结构光子晶体仍然满足光子带隙叠加的规律,且与叠加顺序无关。(3)以中空SiO2微球为基元,添加一定量的火棉胶,采用多次垂直自组装方法可以形成具有一定机械强度的梯度分布有序多孔块体材料:0.5~3.0wt%,1~5ml火棉胶,在25℃、湿度为80%条件下,组装3~5d。  1~10μm单分散中空结构聚合物与氧化物微球的可控制备是当前中空微球等领域研究的难点,要实现对其有序梯度分布自组装还需要深入研究。动态溶胀与模板法是制备聚变助推靶用中空微球的可行方法,作者今后还将尝试集成酸碱溶胀法与动态溶胀法、动态溶胀法与模板法合成~10μm中空聚合物微球与中空氧化物微球、以中空微球为基元的界面自组装及其可控制备、组装过程中的动力学、热力学等相关理论的研究,为聚变助推靶与中空微球基光子晶体的深入研究奠定更加坚实的基础。
其他文献
学位
学位
学位
学位
学位
德兴铜矿大山选矿厂是一个设计日处理能力为6万t的大型选矿厂。自投产以来,经常发生胶带早期破损、强度降低或断裂的现象,严重制约了碎矿系统生产能力的发挥和全厂生产的进
学位
古书院矿选煤厂是一座设计入洗能力300万t/a的矿井型选煤厂,1992年建成投产。块精煤产品筛分系统沿用19.58年建矿时期的老系统,根据当时市场需求,块煤产品品种分大块(50~80 m
学位
近十年来,AGN研究中一个很大的进展是利用宽发射线来计算黑洞质量。黑洞性质有助于我们理解AGN能源机制,理解黑洞形成演化与星系形成演化之间的联系。AGN黑洞质量计算与宽发射