【摘 要】
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材料的结构决定性能,进而显著影响其用途。一致的分子结构和有序的分子排列可显著提高材料微观结构的规整程度,从而赋予材料更加优异的性能或功能。受生物大分子（核酸、蛋白质）通过精确自组装实现特定功能（信息编码、分子识别）这一策略的启发,当前,通过自下而上的方式来设计分子的自组装行为,进而研究材料微观结构对其性能或功能的影响的相关工作受到了广泛的关注。相较于金属合金中已被充分研究的相行为而言,在软物质领域
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材料的结构决定性能,进而显著影响其用途。一致的分子结构和有序的分子排列可显著提高材料微观结构的规整程度,从而赋予材料更加优异的性能或功能。受生物大分子（核酸、蛋白质）通过精确自组装实现特定功能（信息编码、分子识别）这一策略的启发,当前,通过自下而上的方式来设计分子的自组装行为,进而研究材料微观结构对其性能或功能的影响的相关工作受到了广泛的关注。相较于金属合金中已被充分研究的相行为而言,在软物质领域中对于其通过自组装所形成相结构的研究仍处于蓬勃发展的阶段。虽然在嵌段共聚物本体自组装领域已经报道了很多重要的成果,然而受限于高分子聚合过程中的统计动力学,目前在使用直接聚合技术制备单分散、结构精确的聚合物上依然存在挑战。近期,借助于“纳米原子”和“巨型分子”的概念,通过高效专一的化学反应将聚合物链连接到功能化的纳米原子上,为制备具有精准结构的巨型分子提供了有效途径。重要的是,巨型分子中的精准结构在其独特的本体自组装微相分离行为中,起到决定性的作用。因此,实现巨型分子结构的精准控制,通过对其微相分离行为的深入研究,将为软物质领域中相行为边界的探索提供材料基础。星形聚合物是一类广泛应用于生命科学和纳米技术领域中的独特材料,具有重要的技术意义。其合成方法主要分为核优先、臂优先、接枝法三类,三种方法各有优劣,往往取决于所需性能或用途。同样地,相比于金属合金中已被发现的多种相结构,基于星形聚合物自组装所得到的相结构的成果相对欠缺。为了进一步探究软物质领域中类似金属合金的相结构,对星形聚合物的分子结构进行精确控制将是一种有效的途径。基于上述背景,本论文首先利用超分子自组装模板策略,设计并合成了一类新型核心交联星形聚合物,并对其相行为进行简单研究。此外,进一步设计并合成了一类基于寡聚苯乙烯修饰的多面体低聚倍半硅氧烷（POSS）巨型表面活性剂,并对其多分散性、热力学性能和微相分离的自组装结构进行了相应的研究。具体研究内容和结论简述如下:（1）利用基于官能化POSS的巨型表面活性剂分子,进行自组装所形成的高度有序的体心立方球状相作为超分子模板,通过在聚合物链中引入可原位交联的官能团,实现本体中的选择性高效核交联,将超分子模板中的每一个单独的超分子球状结构单元转化为一个具有刚性构象的特定尺寸星形聚合物。实验结果表明,前驱体星形聚合物DPOSS-PBCBm-PSn在145°C的退火温度下形成体心立方球状相。进一步的优化条件实验结果表明,在200°C下热交联5分钟可以得到具有最佳微观结构的星形聚合物。进一步利用透射电子显微镜（TEM）和原子力显微镜（AFM）对星形聚合物的粒径进行观察,发现球状胶束的尺寸大小被控制在20 nm。所制备的星形聚合物具有可调节的固定尺寸,类比于金属合金中具有尺寸差异的不同原子,为在软物质领域中进一步探究存在于金属合金中的非常规相提供了可能。（2）通过快速色谱法分离制备了一系列窄分布的寡聚聚苯乙烯（PS）,进一步通过高效的点击化学反应将PS接枝到POSS刚性核心上,并对POSS上的乙烯基进行羟基和氟功能化制备了DPOSS-4PSn（n=6、9、10、12）和FPOSS-4PSn（n=7、10、12、14、15、17、20）两类巨型表面活性剂。实验结果表明,两类巨型表面活性剂都呈现窄分布的多分散性特征。此外,进一步研究了FPOSS-4PSn的本体自组装行为。实验结果表明FPOSS-4PSn在100°C以上未发现微相分离,在80°C时观察到两个小角X射线衍射（SAXS）峰,两个衍射峰的位置比例为1:2,推测为层状相。另外TEM图像证实了层状相结构的厚度为6.9 nm。综上,本论文通过快速色谱法和点击化学策略的结合设计并合成了两类窄分布、结构精准的巨型表面活性剂,为实现巨型分子的精准结构控制提供了有益参考,进一步为软物质领域中非常规相行为的探索提供可能的材料基础。
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