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近年来,随着社会经济的高速发展,室内的装饰装修已经成为人们改善生活条件,提高生活质量的重要组成部分。与此同时,由于装饰装修引发的环境问题相继产生,国内外大量的调查资料都证实了这一令人不安的事实:室内空气的污染浓度,往往比室外还要严重。继“煤烟型”、“光化学烟雾型”污染后,现代人正进入以“室内空气污染”为标志的第三污染时期。室内空气质量的恶化,导致了各种“现代病”的出现,严重影响了人民群众的身心健康。室内空气污染问题已经引起了政府和公众的高度重视,室内空气污染物的治理也成为环境科学研究工作的一项重要内容。
纳米催化材料以其比表面大、表面能高、晶内扩散通道短、表面催化活性位多、反应条件温和、催化性能优异和易与产物分离等显著优势,在工业催化领域显示出十分诱人的研究开发和应用前景。将纳米催化材料作为一种新型环境友好催化剂在空气净化的应用研究中已经取得了很大进展,但总体上仍处于发展阶段,还有一些关键的科学问题需要解决。
金一直被认为是化学惰性很高的金属,由于其化学惰性和难于高分散,一般不被用来作为催化剂。直至上世纪80年代后期,Haruta等研究发现,当金纳米颗粒高度分散在某些金属氧化物表面时,不仅对一氧化碳的氧化具有极好的催化活性,而且具有良好的抗水性、稳定性和湿度增强效应。至此,有关负载型金催化剂的研究与开发,引起了人们极大的关注。文献中有关负载型金催化剂的报道主要是关于CO低温氧化、VOCs的催化、水煤气转换和选择加氢等工业上的应用,在空气净化方面的应用研究相对较少,主要集中在一氧化碳催化氧化方面。而具有强致癌作用的甲醛、苯等室内空气污染物的催化降解的研究却报导甚少。
本论文以几种主要的室内空气污染物CO、甲醛和苯为研究对象,采用沉积-沉淀法制备了Au/TiO2、Au/γ-Al2O3、Au/Fe2O3、Au/ZnO和Au/MgO等负载金型氧化物纳米材料。采用气相色谱法测定空气污染物浓度,通过改变环境中各因素参数(如温度、气体流速等),对制备的负载金氧化物纳米材料对室内空气污染物的催化性能进行研究。主要内容包括:
1、在不同模拟环境条件下考察了Au/TiO2、Au/γ-Al2O3、Au/Fe2O3和Au/ZnO等对催化氧化CO性能的比较,结果发现,Au/TiO2对CO的催化性能最好,且受气体流速影响较小;
2、在模拟室内环境条件(温度、流速)发生变化时,在Au/γ-Al2O3、Au/TiO2和Au/Fe2O3对催化降解空气中甲醛性能的比较实验中,发现Au/γ-Al2O3的催化性能最佳,稳定性比较好;
3、在考察空气中苯的催化降解研究中,选取Au/ZnO、Au/γ-Al2O3和Au/MgO进行比较实验,筛选出Au/ZnO对催化降解空气中苯的效果最好。通过考察Au/ZnO的催化性能随金负载量变化的实验,发现金的负载量对催化效果有很大影响,对于催化降解苯,Au/ZnO的最佳金负载量为2%;
4、通过模拟密闭室内环境实验,根据气-固相吸附催化理论(Langmuir-Hinsherwood方程),建立了低浓度的CO、甲醛、苯的动力学模型,计算了催化反应表观速率常数。结果发现,这三种室内污染物在低浓度状态时,其催化反应基本符合Langmuir-Hinsherwood动力学方程,反应级数为一级。研究了甲醛初始质量浓度的变化对甲醛催化反应速率的影响,发现在低浓度范围内,随着气体初始浓度的增加,其反应速率有下降的趋势。