【摘 要】
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本研究工作以提高PtCu纳米催化剂的酸性氧还原反应（ORR）性能及稳定性为出发点,通过改变催化剂的形貌以及合金化来对Pt的电子结构进行调节。本文通过电置换法和热退火法制备了纳米催化剂,通过测试表征对合成的催化剂进行了结构、形貌和成分分析。并对催化剂进行了ORR相关性能测试,得到如下结论:（1）采用油浴法制备了一维Cu纳米线（Cu NW）,其中十八胺作为表面活性剂,促使Cu NW模板呈线性生长,加入
【基金项目】
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国家自然科学基金（基金号 51871088）；
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本研究工作以提高PtCu纳米催化剂的酸性氧还原反应（ORR）性能及稳定性为出发点,通过改变催化剂的形貌以及合金化来对Pt的电子结构进行调节。本文通过电置换法和热退火法制备了纳米催化剂,通过测试表征对合成的催化剂进行了结构、形貌和成分分析。并对催化剂进行了ORR相关性能测试,得到如下结论:（1）采用油浴法制备了一维Cu纳米线（Cu NW）,其中十八胺作为表面活性剂,促使Cu NW模板呈线性生长,加入K2PtCl6对Cu NW进行电置换反应得到Cu@PtCu3纳米线（Cu@PtCu3NWs）,对其进一步刻蚀得到中空的PtCu纳米管（PtCu NTs）结构,形貌的改变得益于内部Cu的去除,同时刻蚀后的催化剂具有高的ECSA。XPS测试结果表明PtCu NTs具有更适合的d带中心,更有利于Pt与产物中间体的结合,从而改善性能。性能测试表明PtCu NTs具有更低的Tafel斜率,同时0.9 V下质量活性约为商业Pt/C的2倍、加速耐久性测试后的质量活性仅下降8.6%、比活性下降5.2%。（2）采用油浴法制备了二维Cu纳米片（Cu NP）,加入KBr作为形貌诱导剂,使得Cu纳米粒子呈二维纳米片形貌生长。加入K2PtCl6对Cu NP进行电置换反应得到PtCu纳米框（PtCu NF）,性能接近商业Pt/C。对PtCu NF进行刻蚀处理,去除多余的Cu原子的同时暴露更多的活性位点。通过刻蚀得到了表面原子排列无序、高活性的PtCu HNF。测试结果显示具有更优异的电催化性能:质量活性为商业Pt/C的1.4倍,加速耐久性测试后质量活性仅仅下降2.7%。（3）采用液相还原法以及热退火的方法合成了高性能的PtCu纳米链结构。以Na BH4为还原剂,短时间内对均匀分散且固定比例的Pt、Cu前驱体进行快速还原,得到PtCu纳米链（PtCu NC）,粒径约为5 nm,测试结果表明0.9 V的质量活性约为商业Pt/C的3.7倍。对PtCu纳米链进行热退火处理,改变了PtCu合金的晶体结构,得到了有序PtCu金属间化合物（O-PtCu/C）,同时用Si O2包裹纳米粒子限制其过度长大。热退火后的O-PtCu/C在0.9 V下的质量活性约为商业Pt/C的6.3倍,加速耐久性测试后仍能保持较高的活性,有序化的晶体内部应力应变使得非贵金属Cu溶解较难,从而稳定性提高。
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