由于金属锂具有高的理论容量(3860 mAh·g-1)和低电势(-3.0405 V vs.S.H.E)的特点,对高性能的二次电池来说是一个理想型负极。然而,由于金属锂负极在循环过程中不可控的沉积/溶解行为以及锂金属与电解液的副反应造成了电池的内部短路和锂枝晶的产生,最终导致电池的安全性和失效问题。在本研究中,设计了三种方法对金属锂进行改性和保护,通过不同的电化学性能测试进行了验证,其结果如下:(1)由PVDF-HFP和纳米AlPO4组成的人造SEI膜保护金属锂负极,该保护膜的厚度为8.5μm,杨氏模量为1.6 Gpa,拥有好的机械性能,可以很大程度上抑制锂枝晶的生长。人造SEI膜保护的金属锂负极所装配Li|LiFePO4全电池在1C倍率下循环400圈后仍有90%的容量保持率;Li|Li半电池在电流密度为3 mA·cm-2,容量为2mAh·cm-2的情况下,电池可以稳定地循环750圈,并且有着375 mV的低极化电压。(2)利用PVDF-HFP/DMF/DMSO溶液在金属锂表面原位生成一层有机-无机梯度膜,靠近金属锂的一侧是LiF,具有高的表面能和低的扩散势垒,被称为LiF-rich side;梯度膜的上表层为PVDF-HFP凝胶膜,具有很好的锂离子电导率和电化学稳定性,被称为PVDF-HFP-rich side。经过梯度膜保护的 GIF-coated Li| GIF-coated Li 半电池在酯类电解液中沉积/溶解高达3 mAh·cm-2的情况下仍然可以稳定循环600h;经过保护的半电池在循环3500min后,电池的整体增厚仅为24 μm,而未被保护的电池增厚高达59μm。(3)将黄铜带中的锌溶解掉,得到三维铜集流体,再通过化学镀锌法在三维铜集流体表面镀锌,得到了具有亲锂性质的三维多孔Zn@Cu集流体。具有3 mAh·cm-2锂的三维多孔Zn@Cu@Li电极在0.5mA·cm-2的电流密度下可以稳定循环660h,并且具有约12mV的低极化电压,这个结果远远优于2D铜集流体和文献所报道3D铜集流体。总之,本研究分别从人造SEI膜、与金属锂原位形成的SEI膜、三维亲锂集流体三个不同的方面对金属锂进行了保护,每一种改性方法所制金属锂负极的性能都获得了显著提升。