典型金属氧化物纳米颗粒在多孔介质中的吸附迁移行为研究

来源 :北京大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:wuyan123
下载到本地 , 更方便阅读
声明 : 本文档内容版权归属内容提供方 , 如果您对本文有版权争议 , 可与客服联系进行内容授权或下架
论文部分内容阅读
典型金属氧化物纳米颗粒(M-O NPs)由于其具有独特的光催化、紫外吸收散射、压电性等物理化学性能被广泛地应用于环保、日用化妆品、电子工程等领域。然而,M-O NPs在大规模应用的同时也引起了许多生态研究者的关注。越来越多的研究证实M-O NPs对植物、细菌、啮齿类动物,甚至人体细胞都会产生不同程度的毒性作用。一旦毒性材料进入环境,M-O NPs在环境中的迁移和分布直接决定了材料可能造成的毒性效应。因此,探索M-O NPs在环境中特别是多孔介质中的吸附迁移行为对准确预测M-O NPs与各种生物的暴露几率有着非常关键的作用。  本论文选取典型的两种M-O NPs,纳米氧化锌颗粒(ZnO NPs)和纳米二氧化钛颗粒(TiO2 NPs)为研究对象,探讨多孔介质中常见的溶液化学影响因素和介质表面变化对M-O NPs在多孔介质环境中吸附迁移行为的影响,并根据实验结果深入分析和探讨典型M-O NPs的吸附迁移特性和相关作用机制。  论文首先探索了溶液离子强度(NaCl:1-20 mM,CaCl2:0.1-1 mM)和离子类型对ZnO NPs(5 mg-L-1)在石英砂多孔介质中吸附迁移行为的影响,并进一步探讨了ZnO NPs的吸附迁移特性和主要控制机制。研究结果显示,ZnO NPs在多孔介质中的迁移能力较弱,在自然环境常见的离子强度下(pH=8,NaCl:10 mM),仅有25%的纳米颗粒可以顺利通过柱子。离子强度和离子类型对ZnONPs吸附迁移行为的影响基本符合Derjaguin-Landau-Verwey-Overbeek(DLVO)理论预测。ZnO NPs在多孔介质中的分布随着迁移距离的增加呈超指数形式下降,通过测定滞留在多孔介质中ZnO NPs的粒径和颗粒—颗粒,颗粒—介质表面DLVO作用力后发现,由于ZnO NPs在迁移过程中发生团聚行为而引起的截留现象是导致滞留曲线偏离经典过滤理论(CFT)最为重要的原因,同时也是控制ZnO NPs在多孔介质中吸附迁移行为的主导机制。  研究还探讨了溶液中常见的天然有机质(NOM,1 mg-L-1)对ZnO NPs和TiO2 NPs吸附迁移行为的影响。实验结果表明,无论是腐殖质代表的腐殖酸(SRHA)还是多糖代表的硅藻酸(Alg),NOM的存在都大大增加了典型M-ONPs在多孔介质中的迁移能力。同时,NOM的存在还很大程度上降低了ZnO NPs偏离CFT的程度。通过对比有无NOM情况下滞留在多孔介质中ZnO NPs的粒径和计算颗粒—颗粒,颗粒—介质表面的DLVO和结构斥力后发现,吸附于ZnONPs表面的NOM通过结构斥力有效地抑制了颗粒与介质表面的吸附,特别是阻碍了吸附迁移过程中颗粒与颗粒之间的团聚作用,导致截留在柱子中ZnO NPs的减少。除溶液中游离态NOM的影响,我们还探讨了介质表面沉积态的代表性NOM—SRHA对ZnO NPs在二氧化硅表面吸附动力学的影响。研究结果表明,与游离态NOM的研究结果一致,沉积态的NOM通过结构斥力有效地抑制了ZnO NPs在二氧化硅表面的吸附,使得ZnO NPs在二氧化硅表面吸附效率下降。  介质表面生物膜的存在对ZnO NPs和TiO2 NPs的吸附迁移行为都有着巨大的影响。研究结果显示,在ZnO NPs进入多孔介质之初,附着于多孔介质表面的生物膜大大增加了ZnO NPs在多孔介质中的滞留。生物膜表面的胞外多聚物(EPS),附着了生物膜更为粗糙的多孔介质表面以及多孔介质中孔隙大小和结构的变化都是导致生物膜增加ZnO NPs在多孔介质中滞留的原因。不仅如此,生物膜的存在减小了多孔介质的孔隙,使得原本可能发生的截留现象变得更为剧烈,因此导致滞留曲线偏离CFT的程度增加。在TiO2 NPs中,生物膜增加颗粒在多孔介质中滞留的现象同样得到证实。而随着ZnO NPs与生物膜接触时间的增加,ZnO NPs对细菌产生毒性作用,使得大部分的细菌死亡,生物膜随之脱落,导致吸附在生物膜表面的ZnONPs重新回到溶液当中。  论文最后探讨了当溶液化学有机质和介质表面生物膜同时存在情况下,TiO2NPs的吸附迁移行为。研究发现,当两种影响因素同时存在时,TiO2 NPs的迁移行为和颗粒分布都会与单一影响因素情况下的不同,并且随着有机质种类的不同,浓度的变化而发生相应的改变。基于自然环境中影响因素的复杂性与共存性,因此,建议未来的研究在更接近于真实的实验环境中进行,以便更为准确地预测毒性纳米颗粒在天然多孔介质中的迁移与分布。
其他文献
草原丝绸之路历史悠久,横贯欧亚北方草原地带,其路线辐射地区正是我国古代北方游牧民族聚散生息的核心地区.自先秦时代到蒙元时期,先后崛起的匈奴、回鹘等民族政权相继控制并
期刊
本文以70Si3Mn无碳化物贝氏体钢为研究对象。利用混合修正原则和Swift方程研究了宏观应力应变在体积分数变化的各微观组成相中的分配规律,并且研究了应变速率和温度对试验钢力学性能的影响。研究结果表明,在变形过程中,试验钢中的贝氏体铁素体承担了80.0-88.3%的应变和73.6-93.2%的应力;残余奥氏体承担了10.2-19.4%的应变和不超过8%的应力;新生成的马氏体承担的应变较低,但在变形
采煤截齿在煤炭开采领域中得到非常广泛的应用,然而截齿在截割煤炭时承受高的压应力、剪切应力和冲击负荷,会导致截齿的失效。采煤截齿的失效形式有:刀头脱落、刀头碎裂、截齿
镁合金因其优异的物理和机械性能,如质量轻,比强度高,铸造性好,抗冲击、吸震减震性好,电磁屏蔽性好等而在汽车、航空航天和电子工业等领域有较好的应用前景。然而,较差的耐蚀性限制
近年来,光催化技术逐渐成为环保技术研究的热点。TiO2作为一种光催化材料,由于其特有的物理化学性质而备受关注。已有研究大多集中在高活性纳米TiO2粉体和薄膜的制备及性能研
高吸水树脂,是一种具备三维空间网络结构的亲水型功能高分子材料。由于其独特的吸水保水性能,高吸水树脂在个人卫生、农业、园林等多个行业有广泛应用。但成本高、综合性能差等
天津空港检验检疫局工作人员日前在对一批进口玩具——摇摆木马进行抽样检测时发现金属铬严重超标,目前该批玩具已按照相关要求予以退运。该批玩具摇摆木马进口自德国,共19件
岩土工程勘察试验工作是保证建筑质量的有效途径和重要手段.岩土工程的设计和施工基础是勘察工作,勘察的数据结果不精确,将会影响整个工程的设计和施工质量,也会使得工程抗灾
能源与环境是新世纪里面临的严峻课题。染料敏化太阳能电池有希望成为调节能源与环境矛盾,并解决日益匮乏的能源问题的有力工具。本文研究的环节是染料敏化电池的重要组成部分