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在过去几十年中,非线性光学材料由于在光通信方面的应用引起了研究者极大的兴趣。其中,非线性光学玻璃由于其制备工序简易、成本低廉等优点受到越来越多的关注。玻璃块体内非线性晶粒微结构的排列可使玻璃显示出各向异性的物理性能。基于这一原理,利用外场诱导(热场或飞秒激光强光场)在玻璃内控制析出晶体的晶相、分布、大小以及取向等实现非线性光学性能可控,对于设计及制造新型多功能非线性光学材料有十分重要的指导意义。首先,本文在SrO-TiO2-SiO2玻璃中采取传统的热场处理进行诱导析晶,通过Maker条纹法及X射线衍射等方法来分析玻璃中Sr2TiSi208晶体的析出行为,并研究其二阶非线性光学性能。研究表明,经过热处理后,玻璃表面易析出具有择优取向的非线性Sr2TiSi2O8晶体,其极轴c轴与样品表面垂直。随着热处理温度的升高或处理时间延长,Maker条纹测试中在玻璃表面垂直方向得到二次谐波产生信号,表明玻璃由表面定向析晶开始向内部发展,且变为玻璃内部自由取向的体析晶。热处理析晶虽然可以得到微纳米定向析晶,但是由于其可控性差且耗时长等缺点,难以实现空间析晶可控,因此我们提出另一种处理方法,即飞秒激光辐射诱导法。由于在时间和空间上可对飞秒激光的能量累积进行有效控制,飞秒激光微加工透明材料当前受到研究者越来越多的关注。基于这种原理,利用飞秒激光诱导处理的精确性,在玻璃内部控制析出晶体的晶相、大小、形状、分布及其取向,诱导产生特殊的线性和非线性光学特性,对于制造新型多功能复合材料以及激光应用技术等研究领域具有十分重要的指导意义。因此,本论文介绍了高重复频率(如300kHz)的飞秒激光在硅酸盐玻璃三维空间内部成功诱导析出具有取向的铌酸锂(LiNbO3)晶体以及锶钛硅(Sr2TiSi2O8)晶体。在Li2O-Nb2O5-SiO2玻璃中,可以通过调节脉冲能量以及使飞秒激光的偏振方向与激光扫描方向平行在玻璃内部的激光线中得到微米/纳米级的非线性晶体颗粒。通过电子背散射衍射测试结果发现,在低脉冲能量且偏振方向与激光移动方向平行时,可得朝向与激光移动方向平行的定向非线性纳米晶。倍频测试结果显示,在宏观激光线中非线性纳米晶具有整体的择优取向性。另外,为了更好的研究纳米晶在激光线中的取向性,我们进行了一系列相干纳米晶的倍频测试,发现写入方向相反的激光线中非线性晶体的极轴取向性。通过X射线能谱分析及核子微探针等方法对激光线进行化学分析,并借助静态模式以及移动过程中辐照区域的温度场及化学势梯度分布情况,来分析晶体析出及定向生长的机理。在SrO-TiO2-SiO2玻璃系统中,我们分别在化学计量组分及非化学计量组分的玻璃样品中进行激光辐射诱导。前者中,发现改变激光辐射条件不仅可以得到晶体大小、分布的可控析出,同时也可控制玻璃中析出的晶相。倍频测试结果显示该样品激光线中非线性晶体(大尺寸或微/纳米晶)的极轴大致与激光移动方向平行。而在非化学剂量组分玻璃中,激光诱导后玻璃中可获得纯Sr2TiSi2O8晶体。同时采用电子背散射衍射测试方法,讨论了各种激光参数如写入方向和激光偏振对非对称性写入及定向析晶的影响,研究了玻璃中的超快不对称性写入及定向析晶现象。探讨了激光与材料的相互作用过程,为控制激光写入提供了有利的理论依据。研究表明,这种不对称性写入主要是由超快激光固有的脉冲前端倾斜的存在而造成。同时,这种脉冲前端倾斜受飞秒激光的偏振方向影响而产生不同的各向异性的光敏性,从而导致晶体析出及生长过程中晶体的取向性差异。