金属离子改性分子筛催化葡萄糖生成5-羟甲基糠醛

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随着化石资源的不断消耗和日益严重的环境问题,开发和利用可再生资源已引起人们广泛的关注。储量丰富的生物质可作为燃料和各种化工产品有效的替代品。糖类,例如果糖和葡萄糖,可用于生产高附加值的化工产品。目前很多的工作集中在将六碳糖选择性催化生成5-羟甲基糠醛(HMF)。葡萄糖作为纤维素的单元结构,由于价格低廉,相对于其他的糖类具有潜在的应用前景。目前用于葡萄糖催化转化的催化体系有硫酸[4],离子液加CrCl2的混合体系[5],二氧化钛,SO42-/ZrO2等等,这些方法存在污染严重,催化剂的分离及回收困难,HMF收率太低、工艺操作过程复杂、反应条件苛刻等缺点。Zhang等采用Cr2+离子催化葡萄糖转化制HMF,收率很高,但催化剂与产物较难分离,产生的Cr2+可能会造成严重的水污染。因此,本论文提出开发一种基于Cr元素的分子筛催化剂有效地催化葡萄糖脱水转化制HMF,同时解决催化剂的回收以及对环境造成污染的问题。在[EMIM]Br离子液体系中,研究了不同金属离子改性的分子筛、CrCl3改性的不同结构分子筛催化葡萄糖制5-羟甲基糠醛(HMF)的反应性能,另外对不同离子液体的性能、催化剂制备条件、反应条件、催化剂重复利用等问题进行系统的考察。研究发现Cr-Beta分子筛表现出最佳的催化性能。结果表明,在反应温度130℃,时间为60 min,离子液:葡萄糖:催化剂=50:5:1(质量比)的条件下,HMF的收率可以达到35%以上。
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