【摘 要】
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现代石油化工领域,氧化反应是研究最为广泛的课题。石油的催化裂解、催化重整产生大量的烯烃及甲基芳烃化合物等化工原料,经氧化反应可以制备成高附加值的化工产品。例如,烯烃通过氢甲酰化反应制备成的醛,再通过氧化反应可以制备广泛应用于人类日常生活中的羧酸化合物;甲基芳烃化合物通过氧化反应,可以选择性氧化成芳基甲醇、芳基甲醛和芳基甲酸。然而,传统醛的氧化方法存在高毒性、价格昂贵和环境污染严重等缺点;目前发展的
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现代石油化工领域,氧化反应是研究最为广泛的课题。石油的催化裂解、催化重整产生大量的烯烃及甲基芳烃化合物等化工原料,经氧化反应可以制备成高附加值的化工产品。例如,烯烃通过氢甲酰化反应制备成的醛,再通过氧化反应可以制备广泛应用于人类日常生活中的羧酸化合物;甲基芳烃化合物通过氧化反应,可以选择性氧化成芳基甲醇、芳基甲醛和芳基甲酸。然而,传统醛的氧化方法存在高毒性、价格昂贵和环境污染严重等缺点;目前发展的一系列氧化方法也面临金属残留、昂贵配体的加入等问题。因此,发展一种绿色、清洁和高效醛的氧化方法是化学家一
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离子-分子反应在星际空间、星球大气、燃烧火焰和等离子体刻蚀中广泛存在,并且在其物质演化中发挥着重要作用,反应动力学研究可帮助我们更准确的建立这些物质演化的模型,因此在相关研究或实际应用中具有重要意义。一个世纪以来,随着技术的发展实验方法在不断更新。得益于超声分子束技术和粒子探测技术的发展,目前进行离子-分子反应研究的主要方法为信号较弱但包含动力学信息最多的交叉束方法。交叉束研究在反应动力学领域取得
本论文选择几个稀土/碱土等原子比砷化物作为研究对象,合成了高质量的晶体样品,标定了它们的基本物性,并根据它们的结构特征有针对性地深入探索了它们在低温可能出现的新奇物性。我们把研究注意力集中在与电子自旋密切相关的几类典型量子效应或有序相上,如近藤效应、超导、磁有序和磁阻挫等。它们与新兴拓扑领域的交叉也有涉及。1.我们合成了高质量的YbAs单晶,并详细研究了磁输运和电子结构等相关性质。与Ce基单磷化物
钯催化的不对称烯丙基碳氢官能化反应是一类直接以廉价烯烃为原料,高效构建C-C,C-N,C-O等化学键的重要有机反应。该反应的区域选择性主要有直链选择性及支链选择性两种,通过手性配体或底物结构的变化可以实现部分反应的区域选择性调控,高效构建多种生物药物活性骨架及天然产物活性中间体。本论文研究了多种类型碳亲核试剂参与的钯催化不对称烯丙基碳氢官能化反应中的选择性控制,主要包括三部分研究内容:首先我们开发
高分子在固体表面上的扩散行为与许多应用直接相关,从传统的表面涂层和润滑、平版印刷和粒子填充的高分子复合材料,到生物体系病毒的堆砌以及DNA在细菌中的分离等等。深入研究高分子在固体表面的动力学不仅有助于理解受限高分子性质偏离本体的分子机制,而且有助于遴选高分子材料的加工和应用条件,因此近年来一直是高分子的前沿领域和焦点问题。虽然固体表面上高分子的扩散行为已经通过理论、实验和计算机模拟方法进行了大量研
自由基反应是构建有机分子的一种有效策略和方式。近年来,关于硼自由基的研究受到了广泛的关注,利用硼自由基已经实现了一些有用的合成反应,表现出了良好的应用前景。但是,目前对于硼自由基的研究仍处于起步阶段,人们对其反应性能的了解还不够深入。本论文从硼自由基的合成应用角度出发,研究了氮杂环卡宾络合的硼自由基和多种不饱和化合物的加成反应,实现了氮杂环卡宾-硼烷取代的氮杂环和有机氟化合物的构建,而且引入的有机
尖晶石结构氧化物存在着电荷、自旋、轨道和晶格等自由度相互竞争和合作,使得该体系表现出丰富而新奇的物理现象,是研究各种相互作用协同和竞争的理想材料体系之一。其中CoCl2O4由于在低温下具有多铁性并且磁场可以翻转其电极化方向备受人们的关注,但是目前对于CoCr2O4低温下的磁结构以及电极化的起源还没有统一的认识。电极化到底是起源于特殊的螺旋磁结构,抑或是局域晶格畸变造成的离子位移尚不明确,而局域晶格
随着人们对环境保护的重视及对清洁能源的需求,半导体光催化材料越来越多地受到人们的关注。半导体材料被广泛应用于光催化、能量转换及能量存储等领域。其中许多应用要求材料有较强的光吸收和较好的电子传输能力。近年来,高压物理研究发现许多材料的性质可以通过压力处理得到显著的提高。因此,利用压力来改变材料的晶体结构、电子结构和导电性等对于半导体光催化材料的发展和应用具有重要意义。本论文中,我们利用高压实验技术对
受能源危机和环境污染的影响,研究和开发高效光催化材料以制备可替代性能源并且利用催化材料进行废物处理是我们迫在眉睫的问题。由于缺陷在催化材料中是避不可免的,因此了解缺陷对材料结构和性质的影响是设计光催化材料所必须要考虑的问题。由于缺陷引入的多余电子或空穴可能会与晶格声子发生相互作用并形成极化子,因此研究极化子对催化材料的影响是很重要的,我们在本论文中以二氧化钛为例分析了缺陷引入的极化子在材料中的分布
自推进胶体体系是一种能够利用环境中化学能、光能或热能进行自推进运动的胶体粒子体系。很多自推进胶体体系已经被研究,但大部分都是通过胶体粒子形状的不对称来实现净的界面推动力。这些自推进胶体体系在诸如药物运输与定点释放和自适应污染控制与处理等领域有着潜在应用价值。螺吡喃经合适波长的光照射,化学结构会发生可逆的异构化转变。本论文基于螺吡喃光引发化学异构化的特点,构筑了趋光性自推进胶体体系。该体系突出的优点
水分子在地球大气以及星际空间中广泛存在,因而水分子的光化学是地球大气以及星际空间中很重要的过程。此外,水分子在不同的电子激发态解离时有不同的解离过程,因此水分子的光解为我们研究非绝热解离机理提供了一个经典的研究体系。过去几十年,水分子的光解无论是实验还是理论计算,都得到了大量研究。然而,由于VUV光源的缺乏,λ<120 nm波段水分子的光解动力学截止到论文写作的时间还无法得到研究。2017年初大连