【摘 要】
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煤炭作为我国主体能源地位在短期内不会改变,在“双碳”背景下,实现煤炭的分质分级清洁高效利用具有重要意义。煤焦油作为煤热解转化过程的重要产物,通过催化转化制备轻质芳烃是实现其高值化利用的有效手段之一,其中高活性催化剂设计与制备是提高转化过程中轻质芳烃选择性和产率的关键。本文采用同一初始凝胶配比,通过改变晶化时间制备不同种类沸石分子筛（Beta沸石、Beta-Mordenite混晶沸石和Mordeni
【基金项目】
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国家自然科学基金面上项目——基于定向反应-溶剂萃取的中低温煤焦油沥青质的调控分离机制研究（21776229）； 国家重点研发项目课题3——共加氢液体产物制清洁燃料和化学品催化剂及工艺开发（2018YFB0604603）； 陕西省重点研发计划-重点产业创新链（群）-工业领域项目——煤焦油中多环芳烃高效分离及其制备高值化学品的研究（2
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煤炭作为我国主体能源地位在短期内不会改变,在“双碳”背景下,实现煤炭的分质分级清洁高效利用具有重要意义。煤焦油作为煤热解转化过程的重要产物,通过催化转化制备轻质芳烃是实现其高值化利用的有效手段之一,其中高活性催化剂设计与制备是提高转化过程中轻质芳烃选择性和产率的关键。本文采用同一初始凝胶配比,通过改变晶化时间制备不同种类沸石分子筛（Beta沸石、Beta-Mordenite混晶沸石和Mordenite沸石）。利用X射线衍射（XRD）、傅里叶变换红外光谱（FTIR）、氨气程序升温脱附（NH3-TPD）、氮气吸脱附（BET）、吡啶红外光谱（Py-IR）以及电感耦合等离子体光谱（ICP-OES）等对其物理化学性质进行表征分析。选取甲基蒽为原料,借助热裂解-气相色谱联用仪（Py-GC-MS）探究了三种沸石催化剂催化转化制轻质芳烃（BTEXN,B-苯,T-甲苯,E-乙苯,X-二甲苯,N-萘）的性能。选取热解终温为400、500、600℃,在固定床装置上进一步考察了三种沸石在常压条件下对甲基蒽催化裂解反应的影响。选取催化性能较好的Beta沸石,在H2条件下研究了压力（2、4、6 MPa）及温度（400、500、600℃）对甲基蒽加氢催化转化制轻质芳烃的影响。主要研究结果如下:（1）Beta沸石、Beta-Mordenite混晶沸石和Mordenite沸石均具有其特有的晶相结构。Beta-Mordenite混晶沸石与Beta沸石和Mordenite沸石相比,具有较大的比表面积和较强的酸性(其比表面积为462.82 m~2·g-1,介孔体积为0.05 cm~3·g-1,总酸量为1.625 mmol·g-1),Beta沸石具有更大的介孔体积,为0.11 cm~3·g-1,Mordenite沸石为微孔型沸石分子筛。（2）Py-GC-MS实验表明催化剂对甲基蒽裂解生成BTEXN以及蒽（A）有显著促进作用。Mordenite沸石催化甲基蒽热解产物A选择性相对较高,在800 ℃时高达15.96%。Beta沸石在700 ℃时BTEXN选择性最高为22.39%,收率可达1166.93mg/kg,而A的选择性可达23.99%。Beta-Mordenite沸石催化甲基蒽的热解产物BTEXN选择性同样在700 ℃时达到最高,可达15.61%,在此条件下收率为2079.49mg/kg。（3）固定床催化转化发现Beta沸石催化裂解液相产率在500 ℃时达到最大为87.30%,此时BTEXN选择性为27.81%,收率为278.32 mg/g。反应温度为400℃～500 ℃时,以催化反应为主,适宜生成BTEX等单环芳烃。而温度继续升高则使缩聚反应加剧,有利于生成N等2环及以上芳烃。Beta-Mordenite沸石催化裂解液相产率在600 ℃时最高为79.80%,BTEXN选择性低于10%。Mordenite沸石液相产率在500 ℃时最高为85.30%,仅有T产生且选择性低于5%。Beta沸石对甲基蒽催化裂解液相产物收率以及BTEXN选择性和产率均较高,且积碳较少,这与其具有较多的中孔结构和Br（?）nsted、Lewis酸性位点有关。（4）固定床加氢催化转化过程表明甲基蒽加氢催化裂解反应适宜在高温低压条件下进行,分析其最优反应条件为2 MPa、600 ℃,在此条件下BTEXN选择性为59.09%,收率为353.4 mg/g。加氢条件有利于甲基蒽催化裂解生成轻质芳烃。
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