【摘 要】
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水环境约占地球表面积的71%,它连接着大气圈与岩石圈并在地球上处于不断循环的动态平衡中,水环境中化学成分与含量的变化对周边生态环境的影响巨大。绝大多数有机污染物在进入水环境后会经历一系列自然降解过程,由太阳辐射引起的光转化是药品及个人护理用品（PPCPs）在水环境中最重要的降解途径之一。抗病毒药物作为一种使用较为广泛的PPCPs,它们的销量在全球各类医药销售中位列前10位。抗病毒药物的大量使用及排
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水环境约占地球表面积的71%,它连接着大气圈与岩石圈并在地球上处于不断循环的动态平衡中,水环境中化学成分与含量的变化对周边生态环境的影响巨大。绝大多数有机污染物在进入水环境后会经历一系列自然降解过程,由太阳辐射引起的光转化是药品及个人护理用品（PPCPs）在水环境中最重要的降解途径之一。抗病毒药物作为一种使用较为广泛的PPCPs,它们的销量在全球各类医药销售中位列前10位。抗病毒药物的大量使用及排放对水生生物和人类产生不可忽视的潜在威胁,了解它们在水环境中的光化学光解行为,为其环境持久性和毒性评估提供数据基础是十分有必要的。本研究通过模拟日光实验研究了五种抗病毒药物（恩曲他滨、齐多夫定、阿巴卡韦、司他夫定和拉米夫定）在纯水、淡水和海水中的光解动力学以及不同环境条件的影响,分析了恩曲他滨和阿巴卡韦的直接光解产物及路径,并通过计算毒理学工具对五种抗病毒药物光解母体和产物进行了毒性评估。本文通过实验和分析得到结果如下:恩曲他滨和齐多夫定均主要进行直接光解（分别约占58-80%和87.7-99.7%）,阿巴卡韦则主要进行间接光解（约占74.6-83.3%）,而司他夫定和拉米夫定均只进行间接光解。值得注意的是,阿巴卡韦除了发生直接光解和间接光解外,还会发生自敏化光解。恩曲他滨、齐多夫定、阿巴卡韦、拉米夫定和司他夫定与~1O2的二级反应速率分别为（2.43±0.40）×10~8M-1s-1、（8.91±0.29）×10~8M-1s-1、（4.93±0.22）×10~8M-1s-1、（0.99±0.06）×10~8M-1s-1、(1.86±0.09×10~8M-1s-1,恩曲他滨、齐多夫定、阿巴卡韦、拉米夫定和司他夫定与·OH的二级反应速率分别为（3.56±0.32）×1010M-1s-1、（2.36±0.04）×1011M-1s-1、（8.93±0.34）×1010M-1s-1、(1.54±0.02×1011M-1s-1、（2.47±0.08）×1010M-1s-1。恩曲他滨和齐多夫定在淡水中的光解速率比在纯水中的低,但比在海水中的光解速率高,而阿巴卡韦则完全相反,它在海水中的光解速率是在纯水中的6倍。司他夫定和拉米夫定在纯水中具有光稳定性,而它们在淡水中的光解速率比在海水中的光解速率高,由此可见光解过程是受自然水体中不同因素包括溶解性有机质（DOM）以及不同离子等的综合作用。对于环境因素的影响,本文主要研究了DOM、部分阴离子和NH4+对光解过程的影响。结果表明,DOM能够促进阿巴卡韦、司他夫定和拉米夫定的光解,但会抑制恩曲他滨和齐多夫定的光解。NO3-能明显促进这五种抗病毒药物的光解,而NO2-对恩曲他滨和齐多夫定的光解反应没有明显的作用,却能显著抑制阿巴卡韦和促进司他夫定和拉米夫定的反应速率。SO42-对恩曲他滨和齐多夫定的光解反应没有明显的作用,但能提高阿巴卡韦、司他夫定和拉米夫定的反应速率。NH4+能够加快阿巴卡韦的光解进程,却对司他夫定、恩曲他滨和齐多夫定的光解有抑制作用,对拉米夫定的影响并不明显。HCO3-和CO3-对除司他夫定以外的四种药物的光解反应都有不同程度的抑制作用。卤素离子能促进阿巴卡韦、司他夫定和拉米夫定的光解,但对恩曲他滨和齐多夫定的光解有不同程度的抑制作用。基于计算毒理学的三种毒性预测工具ECOSAR、Discovery studio 3.0（DS）和Toxicity Estimation Software Tool（T.E.S.T.）中的预测结果显示,阿巴卡韦的半致死浓度(LC50)和最大无效应浓度（Chv）分别在10-100mg/L和0.1-1mg/L范围内,齐多夫定的Chv在1-10mg/L,齐多夫定的急性毒性(LC50)和其它三种药物的急慢性毒性(LC50和Chv)均远超出这个范围。根据欧盟化合物急性毒性标准和中国化合物慢性毒性标准,我们推测阿巴卡韦具有潜在的有害(从LC50来看)和有毒（从Chv来看）属性,齐多夫定具有潜在的有害（从Chv来看）属性,而恩曲他滨、司他夫定和拉米夫定危害较低(从LC50和Chv来看)。从发育毒性终点来看,恩曲他滨和拉米夫定在DS的预测中表现为阳性,而在T.E.S.T.的预测中表现为阴性;阿巴卡韦在DS的预测中表现为阴性,而在T.E.S.T.的预测中表现为阳性;司他夫定和齐多夫定在DS和T.E.S.T.的预测中均表现为阳性。从致突变性终点来看,阿巴卡韦和齐多夫定在DS的预测中表现为阴性,而在T.E.S.T.的预测中表现为阳性;恩曲他滨、拉米夫定和司他夫定在DS和T.E.S.T.的预测中均表现为阴性。从小鼠致癌性终点来看,只有阿巴卡韦没有致癌作用,其它四种抗病毒药物均可能对雄性和雌性小鼠具有致癌作用。此外,除了阿巴卡韦和齐多夫定的个别产物毒性高于母体外,其它抗病毒药物的产物毒性总体呈下降趋势。
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