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近年来,农田土壤重金属污染是制约农业生产和威胁食品安全的重要因素之一。2014年全国土壤污染状况进行调查统计显示,土壤总超标率为16.1%,其中耕地点位超标率为19.4%。因此,迫切需要解决农田土壤重金属污染问题,而从根本上解决土壤污染问题必须从污染源头的查找和阻断着手。目前,用于土壤重金属污染来源解析的方法多种多样,包括空间分析、化学形态分析、同位素比值法、受体模型等。其中,受体模型以其适用于污染源信息未知的优势获得广泛的应用和认可。但受体模型对样本敏感,结果差异大。因此,有必要系统评价受体模型的适用性,以取得科学、可信的结果,为农田污染防治提供切实依据。 本研究在前期工作基础上,选择矿山周边和污灌区两种不同污染类型的代表性研究区域,分别在湖南水口山铅锌矿周边和天津市武清区采集土壤样本44个和50个,农产品44个和18个。采集的土壤样品主要测定重金属元素以及其它地质元素含量,农产品主要测定重金属元素含量。在水口山铅锌矿研究区域探究不同因素对PCA、PMF和UNMIX模型源解析结果的影响,评价不同受体模型的优劣,将评价结果在武清研究区域进行验证;由于矿区和污灌区的污染因子、重金属污染程度以及污染源类型不同,分析受体模型在不同污染类型研究区的适用性;利用Pb同位素比值法对武清研究区域土壤中Pb的源解析结果进行验证,实现基于受体模型的农田土壤源解析方法研究。本研究得到以下主要结论: (1)研究区农田和农产品污染评价:水口山铅锌矿周边农田土壤整体呈酸性,重金属累积现象明显,综合污染指数均值为12.7,为重度污染水平;在研究区3种农产品中,均存在Cd、Pb超标。天津武清研究区农田土壤综合污染指数均值为0.90,表明研究区处于尚清洁状态;研究区的蔬菜中,存在Cd、Cr和Pb超标,推断该研究区域的污灌对蔬菜的影响较大。 (2)模型影响因素考察:分别考察了样本数量、异常值以及成分谱选择对PCA、PMF和UNMIX3种模型的影响。①对样本量的敏感度:UNMIX>PMF>PCA;②受异常值的影响:UNMIX>PMF>PCA;③引入地壳类元素后对结果的可解释性:PMF>UNMIX>PCA。综合评价结果:PMF>UNMIX>PCA。其中,稳定性:PCA>PMF>UNMIX;污染源解析能力:PMF>UNMIX>PCA。 (3)污染源判定及模型源解析结果验证:对水口山铅锌矿周边农田土壤进行综合分析,最终确定5个来源:铅锌矿采选及冶炼等工业活动源(26.8%)、污水灌溉和农药化肥施用等农业活动源(14.7%)、土壤母质源(24.4%)、铁矿石开采和交通运输源(16.4%)、矿石风化源(17.7%)。对武清研究区域农田土壤进行综合分析,最终确定5个来源:土壤母质源(24.3%)、工业源(21.8%)、农业源(20.3%)、交通和污灌综合源(22.6%)。在天津武清研究区域利用Pb同位素比值法对PMF和UNMIX模型结果进行验证表明,2种模型在母质污染源解析上出现贡献率偏小的问题,主要污染源的解析结果一致。 (4)模型的适用性分析:对PCA、PMF和UNMIX3种模型在不同研究区域的应用情况进行考察得出,对于污染严重(P综>3.0)且污染源明显的研究区,以PMF结果最佳;对于污染不严重(P综≤3.0)但污染源复杂的研究区,3种模型均可。在模型使用时,样本数量建议:PCA模型>30,PMF模型需大于污染源的个数,一般要求>30,UNMIX模型最好满足每个污染源对应n(n-1)个样本(n为污染源个数);在成分谱选择时,建议引入地壳元素;进行源解析前,建议剔除异常值。