多孔氮化硼负载Cu基纳米颗粒的制备及催化氨硼烷水解制氢研究

来源 :河北工业大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:chuniao
下载到本地 , 更方便阅读
声明 : 本文档内容版权归属内容提供方 , 如果您对本文有版权争议 , 可与客服联系进行内容授权或下架
论文部分内容阅读
在众多储氢材料中,氨硼烷凭借其高储氢量(19.6 wt%)被人们广泛认可。氨硼烷可通过水解方式温和且有效地释放出氢气,而催化剂的选择对水解反应的发生及释氢速度都很重要。非贵金属催化剂具有资源丰富且成本低的优点,但过渡金属在粒径较小时易团聚,会掩盖活性位点,造成催化活性降低。寻找合适的载体与过渡金属复合,使催化剂暴露出更多活性位点,从而改善催化效果的研究具有重要的意义。多孔氮化硼(BN)既具有优异的热稳定性和化学稳定性,还具有丰富的孔道结构和高比表面积,在储氢、水处理等领域展现了巨大的发展潜力。本文以多孔BN材料为催化剂载体,通过浸渍还原法合成了负载型Cu基催化剂,对所合成的复合催化剂催化氨硼烷水解制氢的性能进行了研究,并分析了多孔BN载体对催化剂活性的影响。主要内容如下:1.采用浸渍还原法将CuCo纳米颗粒负载在多孔BN纳米纤维(BNNFs)上,合成了CuxCo1-x/BNNFs(x为金属摩尔比)催化剂。CuCo金属颗粒在BNNFs上分散均匀,所合成的负载量为15.6 wt%的Cu0.4Co0.6/BNNFs催化剂在氨硼烷水解制氢方面展现出了优异催化活性,放氢速率为3387.1 m L·min-1·g-1,活化能为21.8 k J·mol-1,循环使用5次后,催化活性保持最初的55%。理论计算表明,CuCo二元金属的协同效应以及BN载体与CuCo金属之间的强相互作用导致了催化剂催化活性的增强。2.通过浸渍还原法制备了CuxNi1-x/BNNFs(x为金属摩尔比)催化剂,并研究了其催化氨硼烷水解制氢性能。金属负载量为14.3 wt%的Cu0.67Ni0.33/BNNFs催化剂催化活性最高,其活化能为26.7 k J·mol-1,远低于未负载的Cu0.67Ni0.33颗粒(41.3 k J·mol-1),表明BNNFs的加入有助于降低反应的活化能,促进氢气的释放。BNNFs载体的优异性同样适用于Cu Ni催化体系,这对于其他体系中BN载体的应用具有借鉴意义。3.将CuCo纳米颗粒分别负载在BNNFs、多孔BN微米纤维和商业BN纳米片载体上,对复合催化剂的微观形貌、催化活性和循环稳定性等进行表征和对比,探究了BN载体对催化剂活性的影响。相比于比表面积较低且基本无孔洞的商业BN纳米片,具有高表面积和丰富孔道结构的多孔BN有助于金属颗粒的分散、金属更多活性位点的暴露以及反应活化能的降低,对提高金属催化剂的活性十分有益。4.为了进一步研究BN载体与金属之间的相互作用机制,合成了Co/BNNFs催化剂。将Co/BNNFs催化剂的形貌和催化活性与CuCo/BNNFs二元催化剂进行对比,Cu元素的引入有助于金属颗粒尺寸的减小和催化活性的提高。通过对Co/BNNFs和Co催化剂中各元素电子转移及其催化氨硼烷水解活性的研究,证明了金属Co与BNNFs载体之间存在良好的相互作用,并且该相互作用会导致催化剂活性的提高。
其他文献
我国铁矿石品位低,大量开采的同时也产生大量排弃,露天堆积的铁尾矿砂不仅占用了大面积的土地资源,而且水土流失严重,存在严重的生态环境问题。铁尾矿结构差,颗粒粘结力弱,蒸发快,通气透水性差,对植物根系的生长有严重的抑制作用。因此,研究尾矿水分入渗情况,合理改善尾矿物理性状,利用植被恢复促进生态修复非常重要。为此,本文基于山西省垣曲县泉子沟铁尾矿库生态修复基地实地调研,以铁尾矿砂为研究对象,选用聚丙烯酰
学位
学位
近年来,印染废水的大量排放,对公共卫生和生态系统造成了危害。纳滤膜由于其突出的截留性能,被用于废水中染料的去除。然而大多数的纳滤膜对盐的截留率高,无法实现印染废水中盐和染料的分离,不能满足废水“零排放”的要求。此外,通量偏低是国内外纳滤膜研究面临的问题,限制了纳滤膜的应用,所以需要制备出高性能的纳滤膜。本课题以经济环保的β-环糊精(β-CD)为水相单体,通过界面聚合法,制备高通量复合纳滤膜,在此基
对于博物馆来说,陈列展览是其非常重要的竞争力,其在反映博物馆的性质以及博物馆组织活动过程中发挥的作用不容小觑。博物馆陈列展览的工作人员自身开展的主观活动会直接影响展品信息的作用表现,其对陈列展览性质、功能等方面的认知会对博物馆陈展的整体水平产生深远影响,直接关系着博物馆陈列结构以及内容表达是否充分,从而也会对陈列和观众之间的关系产生深远影响。本文主要围绕博物馆陈列展览进行分析和探讨。
地铁作为城市交通的地下生命线工程,对城市的繁荣发展起着至关重要的作用。深基坑开挖是地铁建设中的关键步骤,基坑的支护优化又是深基坑开挖最重要的一个环节,支护方案的优劣性直接影响整个施工工程的质量、进度以及支护效果,合理的选择支护方案一直是深基坑支护工程的研究热点。随着深基坑设计和施工的不断发展,国家对基坑支护的优化选型的标准有了相应的规范,但是由于各地区的地质情况不同,支护的选型也存在着巨大的差异,
我国是外来生物入侵最为严重的国家之一,几乎入侵所有生态系统,已发现的外来入侵种有六百余种。随着气候变化、经济全球化和一带一路战略的实施推进,生物入侵事件和入侵种截获频次频繁发生并急剧增加,形势日益严峻,对我国的生态、经济及农产品贸易等安全问题造成严重威胁。有害生物风险分析是植物检疫的重要支撑技术,生态位模型为外来物种的风险分析提供了定量化评估模型。2016年,荷兰驻华大使馆向国家质检总局提出对华出
干旱少雨是限制我国北方地区农业生产的重要因素之一。合理的水肥条件是促进作物健康生长的基础,土壤中的物质能量转化离不开土壤微生物的作用,因此结合作物不同生长阶段对水分的需求,研究水分调控对土壤碳氮含量及微生物特性的影响规律,对促进我国节水农业发展具有重要意义。冬小麦和大豆是我国重要的粮食作物和油料作物,麦豆复种是提高农田利用率的重要措施。本研究基于麦豆复种措施,进行不同水分调控处理,研究土壤有机碳、
进入21世纪以来,中国软件和信息化技术服务取得了长足的进步。伴随着云计算、物联网、区块链等技术逐步走向成熟,我国软件行业处于也将长期处于一个稳步发展阶段。根据工业和信息化部2020年的调查数据显示,国内软件企业总收入规模已经超过8万亿元,软件企业数量已经超过38000家,其中包括3548家大型企业和3万余家的中小型企业。而且除了软件和信息技术服务公司,还有越来越多的其他企业也成立了独立的软件部门,