【摘 要】
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当前,传统能源面临日渐枯竭和环境污染问题越发严峻,研发可再生能源是人类社会实现可持续发展的重要课题。利用电化学技术对可再生能源进行能量存储和转换,如燃料电池、超级电容器和电解水制氢等,从而实现电能与化学能的互换,成为当前研究热点。其中,超级电容器是一种具有功率密度大、能量存储效率高和使用寿命长等优点的储能器件。电解水制氢是氢能生产的重要技术之一,具有工艺简便和产物无污染等优点。电极材料是影响超级电
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当前,传统能源面临日渐枯竭和环境污染问题越发严峻,研发可再生能源是人类社会实现可持续发展的重要课题。利用电化学技术对可再生能源进行能量存储和转换,如燃料电池、超级电容器和电解水制氢等,从而实现电能与化学能的互换,成为当前研究热点。其中,超级电容器是一种具有功率密度大、能量存储效率高和使用寿命长等优点的储能器件。电解水制氢是氢能生产的重要技术之一,具有工艺简便和产物无污染等优点。电极材料是影响超级电容器和电解水性能的关键因素,探索可应用于超级电容器和电解水的自支撑电极材料是最近几年电化学领域的重要研究内容。本文以镍-钴基化合物为基础,基于水热法和原位磷化/硫化工艺调控镍-钴基氧化物/硫化物/磷化物复合材料物的成分、微观形貌,实现镍-钴基复合物纳米阵列的优化,改善电极材料的储能和电催化性能,在超级电容器和电解水领域具有较大的应用前景。本文主要研究内容和结果如下:（1）利用水热法和原位磷化法在泡沫镍基底上制备镍钴磷化物/钴钼氧化物自支撑复合材料。第二次水热引入Mo元素可优化前驱物的形貌结构;原位磷化生成的氧/磷复合材料拥有更多的电活性位点和更快速的反应动力学。作为超级电容器正极材料,Ni Co Mo O-P在1 A g-1(相当于2.23 m A cm-2)的电流密度下的比电容为2878.6 F g-1;基于Ni Co Mo O-P组装的混合型超级电容器件的最高比能量密度为45.3 Wh kg-1。作为电解水析氧电极材料,Ni Co Mo O-P在100 m A cm-2的大电流密度下其OER过电位为284 m V,Tafel斜率为92.5 m V dec-1。研究结果表明镍钴磷化物/钴钼氧化物自支撑复合材料作为超级电容器正极材料和电解水催化剂具有巨大的应用潜力。（2）通过两次水热过程在泡沫镍基底上合成镍钴钼纳米片阵列自支撑前驱体,然后进行原位硫化处理使其转变为镍钴硫化物/钴钼氧化物自支撑纳米片阵列。水热法能优化材料的纳米阵列;原位生成的金属硫化物复合材料能暴露更多的反应活性位点和优化反应动力学。在超级电容器测试,Ni Co Mo O-S材料在1 A g-1(相当于2.82 m A cm-2)的电流密度下比电容量高达3061.9 F g-1,同时表现出良好的循环稳定性;由Ni Co Mo O-S和N-r GO组装的混合型超级电容器件最高比能量为17.3 Wh kg-1。在电解水析氧测试,Ni Co Mo O-S材料仅需290 m V的OER过电位便可获得100 m A cm-2的电流密度,其Tafel斜率为87.2 m V dec-1;在大电流密度下该材料可持续析氧60h,表现出优异的催化稳定性。研究结果表明Ni Co Mo O-S材料在超级电容器和电解水领域的应用潜力十分强劲。（3）通过水热法以及同时原位磷化和硫化工艺,在泡沫镍上制备镍钴氧/磷/硫化合物自支撑复合材料。表征结果证实Ni Co O-2P/S纳米线阵列具有较大的比表面积,其内部结构富含孔洞以及不同组分（镍钴氧化物/磷化物/硫化物）间存在良好的界面效应,因而赋予Ni Co O-2P/S纳米线阵列良好的超级电容器和电解水性能。作为超级电容器正极材料,Ni Co O-2P/S最高比电容为2915.6 F g-1,且表现出优异的倍率性能;基于Ni Co O-2P/S组装的混合型超级电容器器件最高比能量为26.7 Wh kg-1。作为电解水催化剂,Ni Co O-2P/S催化剂的HER(η10)和OER(η100)过电位分别为143和254 m V,Tafel斜率分别82和88 m V dec-1,说明该材料拥有优异的电解水反应动力学;由Ni Co O-2P/S组成的全水解电解槽仅需1.50 V的电压便可达得10 m A cm-2的电流密度。本章工作为制备用于能量储存和转换的低成本高性能自支撑电极材料提供了一种新策略。
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