静电纺丝制备包裹镍纳米颗粒掺氮碳纳米纤维及其作为喹啉加氢反应的高效催化剂

来源 :广东工业大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:qingyun2008520
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近年来,静电纺丝技术在大规模制造一维纳米催化功能材料中发挥了巨大的应用潜力。静电纺丝技术以制备周期短、方法简单和可设计等特点,被逐渐应用到制备包裹金属纳米颗粒掺氮碳纳米纤维工作中。包裹金属纳米颗粒掺氮碳纳米纤维是优良加氢催化剂之一。四氢喹啉是重要的氮杂环,在生物和农业化工领域占据重要的地位。但是,在喹啉加氢反应中,对1,2,3,4-四氢喹啉的选择性一直都是要攻坚的难题。本文以聚丙烯酰胺(PAM)水溶液为前驱体,通过静电纺丝法制备了聚丙烯酰胺纳米纤维(PAM NFs),并探究出最佳的纺丝制备参数。聚丙烯酰胺(PAM)和四水乙酸镍(Ni Ac)水溶液为前驱体,通过静电纺丝法制备了掺镍离子聚丙烯酰胺纳米纤维(Ni Ac/PAM NFs),并调控了纳米纤维直径,表明直径可调范围为100~900 nm。分别以PAM和四水乙酸钴(Co Ac)水溶液为前驱体成功制备掺钴离子聚丙烯酰胺纳米纤维(Co Ac/PAM NFs),PAM和四水乙酸铜(Cu Ac)氨水溶液为前驱体成功制备掺铜离子聚丙烯酰胺纳米纤维(Cu Ac/PAM NFs),证明了PAM水溶液是优良的静电纺丝工艺的前驱体。本文以Ni Ac/PAM NFs为前驱体,通过碳化工艺制备了包裹镍纳米颗粒掺氮碳纳米纤维(Ni@NCNFs),并应用于喹啉加氢反应。进一步研究了碳化温度、PAM质量分数、PAM与Ni Ac摩尔比等因素对其理化性能的影响。结果表明:在喹啉加氢反应中,Ni@NCNFs在高喹啉转化率(99.3%)下具有极高的1,2,3,4-四氢喹啉的选择性(99.0%)。以Co Ac/PAM NFs和Cu Ac/PAM NFs顺利制备了包裹钴纳米颗粒掺氮碳纳米纤维(Co@NCNFs)和包裹铜纳米颗粒掺氮碳纳米纤维(Cu@NCNF)。本文的工作表明,静电纺丝和碳化工艺可作为一种优良的喹啉加氢催化剂Ni@NCNFs的生产策略。此外,富含氮的PAM可以作为一种新型的可选静电纺丝前驱体。
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