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CeO2因其具有良好的储存氧和释放氧的能力，被广泛用于多种催化反应，作为常用的工业催化剂;其中有汽车尾气净化，氧敏传感器及燃料电池等。然而纯CeO2催化能力有限，本文试图添加金属Fe原子来提高其催化活性。文中利用第一性原理模拟研究了纯CeO2(111)体系、MxCe1-xO2(111)(M=Fe，Pt，Rh，Ir，Sn，Zr)体系、Fe掺杂的Ce0.92Fe0.08O2(111)体系、Fe吸附CeO2(111)体系以及CO小分子在Fe掺杂体系表面的吸附与氧化。分别从氧空位形成能、几何结构、电子结构以及Bader电荷等方面对体系进行分析。论文主要包括以下四方面工作: 1.M(Fe，Pt，Rh，Ir，Sn，Zr)原子掺杂对CeO2(111)体系催化活性的影响。首先计算分析纯CeO2(111)体系，发现次表面氧空位形成能低于表面氧空位形成能，并分析了空位形成前后体系几何结构和电子结构的变化。然后对比模拟计算了MxCe1-xO2(111)(M=Fe，Pt，Rh，Ir，Sn，Zr)体系，从几何结构参数、氧空位形成能、体系态密度等方面对六种掺杂体系进行对比和分析，并得出规律:MxCe1-xO2(111)体系有利于氧空位形成的顺序是:Fe＞ Pt＞ Rh＞ Ir＞ Sn＞Zr。 2.Fe掺杂提高CeO2(111)表面催化活性的研究。首先计算了掺杂体系多个位置的氧原子形成空位需要的能量;发现Fe掺杂提高了体系表面和次表面氧原子的活性，且表面氧原子活性比次表面强，杂质铁离子趋于成为氧空位团簇的中心。然后从几何结构和电子结构两方面分析掺杂的Ce0.92Fe0.08O2-x(111)体系氧空位形成能降低的原因;Fe的掺杂给原有体系的结构带来很大的调整。铁掺杂后体系费米能级附近出现了一个新的小峰态，有利于氧空位形成。 3.Fe吸附对CeO2(111)体系催化性能的影响，吸附体系表面和次表面氧空位形成能都大于纯CeO2(111)体系的表层和次表层氧空位形成能。且靠近铁原子的氧空位形成能大，远离铁原子的氧空位形成能接近纯CeO2(111)体系对应位置的氧空位形成能。铁原子吸附抑制了体系氧空位的形成。 4.CO小分子在Ce0.92Fe0.08O2(111)表面的吸附与氧化模拟。通过计算CO分子在不同构型中的吸附能，对比吸附分子与自由态分子的键长，对比吸附分子的态密度与自由态分子的态密度，计算Bader电荷等方法，研究发现当CO分子在铈顶位以及O2和O3的桥位（O2和O3的中间位置）吸附时是物理吸附;当CO分子在氧顶位（O1和O4的上方）吸附时，吸附的CO分子会被氧化为CO2分子。