SAPO-34分子筛的超声辅助合成及催化甲醇制烯烃反应性能研究

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甲醇制烯烃(MTO)工艺是生产低碳烯烃的新工艺之一。SAPO-34分子筛被认为是MTO工艺过程中最高效的分子筛催化剂。本文采用超声辅助合成法合成了不同硅铝比的、不同晶化时间的、不同模板剂和不同模板剂用量的、不同水铝比的SAPO-34分子筛,通过XRD、SEM、N2物理吸附、NH3-TPD、ICP-AES等手段对分子筛样品的结构和酸性等进行表征,并通过甲醇制烯烃反应对分子筛样品进行反应评价,研究了超声辅助合成方法及不同制备条件对催化剂结构、酸性和催化性能的影响。结果表明,当硅铝比为0.4时,制得的分子筛样品具有最高的微孔表面积和微孔孔容,当硅铝比为0.6时,样品具有最高的酸量;通过对晶化时间的研究发现晶化过程发生立方体晶粒球形聚集体的溶解;在缺少模板剂的条件下,可以形成SAPO-34和SAPO-5的混合物;水铝比越低,样品的颗粒尺寸越小。使用超声波预处理SiO2/Al2O3为0.2的样品具有最高的稳定性(在2小时反应中烯烃产率下降12%),使用超声波预处理SiO2/Al2O3为0.4的样品具有最高的烯烃选择性,达91.4%。
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