泡沫镍基金属氧化物制备及其室温甲醛氧化性能研究

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室温甲醛氧化法是治理室内甲醛污染问题的最有前景的方法之一。然而,目前研制出的室温甲醛氧化催化剂多为粉末状,在投入实际应用时仍需解决诸多难题。本研究旨在解决传统的粉末状催化剂无法直接使用且催化性能会被后续加工过程削弱的问题,采用泡沫镍(Nickel foam,NF)作为载体,使用简单可控的制备方法,制备了两种片状实用型泡沫镍基含铂催化剂。主要内容为:(1)结合快速化学浴沉积法、煅烧法和浸渍法在泡沫镍载体上沉积Pt/NiO纳米片,该复合催化剂具有较高的室温甲醛氧化活性。而未负载Pt或未包覆NiO纳米片的对比样品都没有明显的甲醛氧化性能。通过改变化学浴沉积时间,可以有效调控复合催化剂的室温甲醛氧化活性。研究发现沉积时间为1 h的样品活性最高,其1 h内甲醛的降解率高达90%。负载在泡沫镍基底上的NiO纳米片具有分等级结构,能够从动力学上促进异相催化反应的进行;不仅如此,NiO纳米片的表面氧空位有利于提升Pt纳米颗粒的分散度,从而提升催化剂的甲醛氧化活性。H2-TPR结果表明,复合催化剂的室温甲醛氧化活性与Pt的分散度和NiO纳米片中表面氧空位的比例成正相关。In-situ DRIFTS显示,催化剂氧化甲醛时生成了亚甲二氧基和甲酸盐两种中间产物,据此可以合理推断出其反应机理。与传统的粉末状催化剂相比,本研究制备的泡沫镍基Pt/NiO纳米片复合催化剂能够直接使用,而且容易被剪裁为各种形状和尺寸,展示了广阔的应用前景。(2)利用一步水热法在泡沫镍基底表面原位生长MnO2-Ni(OH)2复合纳米结构,并采用浸渍法在此复合纳米结构上成功负载了Pt纳米颗粒。制备的Pt/MnNi@NF具有很好的室温甲醛氧化活性和循环性能,而未负载Pt、不含泡沫镍和未包覆MnO2-Ni(OH)2的3个对比样品的甲醛去除效果较差,说明该复合催化剂优良的室温甲醛氧化活性来源于不同组分的协同效应。Ni(OH)2中OH基团作为甲醛吸附中心,贵金属Pt能够活化氧气分子,MnO2表面的氧空位有利于表面氧物种的迁移,从而使得Pt/MnNi@NF的甲醛氧化活性得到了极大的提升。在本工作中,泡沫镍既作载体,有利于形成结构疏松的大尺寸纳米薄片,暴露出更多利于反应的活性位点;同时,也作为Ni源,与高锰酸钾发生氧化还原反应,原位生长出与泡沫镍基底结合紧密的纳米结构。本工作使用一步水热法制备出富含活性中心的双组分的实用型室温甲醛氧化催化剂,该催化剂不仅催化性能稳定,而且不存在被使用者吸入的潜在危险,具备在实际生产生活中进行空气净化的应用潜力。
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