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金属锂作为电池储能的负极材料表现出了优异的应用前景,这是因为金属锂不仅密度低而且具有金属中最高的比容量(3860 mAh cm-2)和最负的电极电位(-3.04 V vs H2|H+)。然而,金属锂与电解质界面不稳定问题成为了阻碍其实际应用的主要障碍之一。于液态电解液体系中,金属锂电极表面会产生不均匀的钝化层,该不均匀的钝化层不利于锂均匀沉积而导致锂枝晶生成进而引起安全问题。相比较而言,无机固态电解质因不可燃和无泄漏及本身的刚性能够抑制锂枝晶的刺穿等优势,逐渐获得了越来越多的关注。然而,电极材料与固态电解质之间的固-固界面接触存在严重界面间隙,不利于电荷传输而引起巨大的界面接触电阻。本文分别对金属锂/液态电解质及金属锂/固态电解质界面稳定机理进行了深入的分析和探讨,在此基础上构筑了新型界面结构,促使锂负极结构的稳定性和相应电化学性能的提高。具体研究成果如下:(1)提出了金属泡沫铜三维集流体模型并用于金属锂沉积,研究了具有不同孔径的导电三维集流体对金属锂沉积行为的影响,结果表明金属泡沫铜中合适的孔径有助于金属锂在其内部沉积进而抑制锂枝晶生长。(2)探讨了聚合物夹层对锂枝晶生长影响,研究了OPVP@InCl3夹层促进金属锂均匀沉积的机理,研究结果表明OPVP夹层可以降低电极区域电流密度,而添加氯化铟有助于降低离子形核势垒和提高电极界面离子电导率。(3)制备了锂-铟合金负极,在沉积过程,研究发现合金化过程促进了其界面稳定,与磷酸铁锂正极装备了全电池后,经200次循环后,放电容量保持率98%。(4)制备了室温离子电导率高达2.2×10-44 S cm-2的石榴石陶瓷固体电解质,研究了以离子液体为中间相用于电极/固态电解质界面及影响,研究表明离子液体的添加使得锂负极与固体电解质界面电阻由3540降到39Ωcm2。(5)由喷涂法在固态陶瓷电解质表面制备了石墨涂层,该涂层表现为厚度可控。经原位热处理,构建了富锂的锂@石墨合金负极,结果表明石墨涂层提高了熔融金属锂对固态电解质的润湿性,在锂沉积/去沉积实验中,合金负极实现了高倍率和高容量稳定循环,锂体积变化最高可达4.9μm cm-2。