负载型过渡金属化合物催化剂的制备及降解性能研究

来源 :湖南师范大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:dongshantongak
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染料工业的快速发展造成了严重的水污染问题。工业废水中的有机染料对水生生物和人体都有致毒性。本论文以介孔二氧化硅纳米粒子和二氧化硅多孔球为载体,采用不同的方法在其表面负载钌吡啶配合物、血晶素和CuS,以核磁、元素分析、X-射线单晶衍射、透射电镜、扫描电镜、能谱仪、X-射线衍射、X-射线光电子能谱和元素映射等对样品的组成,结构以及形貌进行了表征。研究了复合材料对亚甲基蓝(MB),罗丹明B(RhB)和刚果红(CR)的催化降解活性,探究了H2O2用量,pH值,催化剂用量对催化降解效果的影响,以及催化剂的循环稳定性。主要研究内容如下:(1)采用溶剂热法制备了两种钌吡啶配合物(Ru[(Hctpy)(bpy)Cl]Cl,Ru[(Hctpy)(phen)Cl]Cl),溶胶-凝胶法制备了介孔二氧化硅纳米粒子并用氨基改性。探究了负载前后钌配合物在可见光照射下对亚甲基蓝的类芬顿催化降解性能,并研究了H2O2用量,催化剂用量对光降解效果的影响。结果表明,在可见光照射下,Ru[(Hctpy)(phen)Cl]Cl对亚甲基蓝有较好的降解效果,且当Ru[(Hctpy)(phen)Cl]Cl用量为10 mg,H2O2量10 mL时对亚甲基蓝(5mg/mL)的降解效果最好。(2)以氨基改性的介孔二氧化硅纳米粒子和巯基改性的二氧化硅球为载体负载血晶素。通过红外光谱、紫外可见光谱、透射电镜和X-射线衍射等对复合材料进行表征。两种二氧化硅复合材料对RhB和CR具有催化降解性能,并探索了血晶素比例,H2O2量,催化剂用量,pH值对染料降解效果的影响。研究发现,氨基改性的介孔二氧化硅纳米粒子负载的血晶素在可见光照射和黑暗条件下都能有效吸附-降解RhB。通过自由基捕获实验发现,在催化降解实验中·OH和·O2-共同作用降解Rh B。巯基改性的二氧化硅球在可见光下可有效去除Rh B和CR,对CR的吸附作用小一些。(3)以巯基改性的二氧化硅球为载体,水热法制备了两种CuS复合材料[CuS-SiO2(A),CuS-SiO2(B)],并研究了它们对RhB的催化降解活性,以及循环使用次数。实验表明,两种Cu S复合材料都能有效降解RhB,均可循环使用六次。为进一步提高循环稳定性,用钝化液对两种复合材料进行包膜处理,其中CuS-SiO2(A)包膜后循环使用九次后,降解效果仍能保持在80%以上。
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