随着广东省经济的快速发展和城市化进程的加快、能源大量消耗及排放大幅上升,以高浓度臭氧为特征的光化学烟雾和灰霾现象的大气复合污染频繁发生,严重降低能见度和危及人体健康。为了解决这一空气污染问题,国家和广东省政府相继出台了一系列空气污染防治的政策措施,这些措施使得广东省空气质量得到了明显改善,但PM_2.5浓度仍然超过国际卫生组织WHO的标准,O₃浓度也尚未进入下降通道,甚至有所抬升。为实现各污染物空气质量的全面改善,现阶段亟需建立一份系统全面的趋势清单,并对已发行实施的污染政策措施进行总结回顾,分析大气污染源减排效果和减排潜力,解释空气质量变化原因,从而更好地指导未来大气污染防治工作。基于此,本研究首先建立了广东省2006-2015年大气污染物排放趋势,并通过多源观测验证排放清单的准确性,识别广东省大气污染源排放演变特征,再对比分析珠三角和非珠三角排放特征差异及其变化原因,探究广东省内排放转移情况。结果表明:2006-2015年间,除了NH₃排放量保持基本不变、VOCs排放持续上升外,其他的污染物排放量在十年间都相继出现不同程度下降。且广东省污染物排放下降主要来自于珠三角地区的减排,特别是对电厂源、工业燃烧源和道路移动源的减排效果明显;而非珠三角污染物呈现较小幅下降或有所上升,如工业燃烧源的SO₂排放和电厂的NO_X排放,这些特征表明高能耗或高污染工业可能从珠三角转移到非珠三角。其次,设置“有控制”和“无控制”2类大气污染物控制情景,预测广东省2020年典型污染物排放量,分析大气污染源减排效果和减排潜力。结果表明:电厂源、工业燃烧源和道路移动源的减排效果最为明显,且非珠三角各污染物减排效果较弱于珠三角;而电厂源、道路移动源、非道路移动源和扬尘源仍具有较大的减排潜力,且非珠三角各污染物减排潜力明显高于珠三角。最后,利用搭建空气质量模拟平台WRF/SMOKE/CMAQ,结合广东省2006-2015年大气污染源排放清单和2013年气象场,研究排放趋势对空气质量的影响。模拟结果显示:2006-2015年珠三角SO₂年均浓度削减比例约为48%;2006-2010年,非珠三角SO₂年均浓度上升比例约为7%,2010-2015年SO₂年均浓度下降比例约为4%。2006-2010年,珠三角NO₂年均浓度下降比例约为1%,2010-2015年,NO₂年均浓度下降比例约为10%;2006-2011年,非珠三角NO₂年均浓度上升比例约为25%,2011-2015年NO₂年均浓度下降比例约为1%。2006-2009年,珠三角PM_2.5年均浓度上升比例约为1%,2009-2015年,PM_2.5年均浓度下降比例约为19%;2006-2009年,非珠三角PM_2.5年均浓度上升比例约为2%,2009-2015年PM_2.5年均浓度下降比例约为11%,这些污染物空气质量浓度与排放趋势变化及其比例较为一致,表明排放变化对空气质量浓度影响较大。此外,不同季节O₃-8h-90%年际浓度变化有所差异,10月和1月重点控制VOCs排放、7月和4月重点控制NO_X,可有效降低O₃浓度;重点控制VOCs可能对珠三角O₃短期削峰的效果明显,重点控制NO_X对珠三角O₃浓度长期达标有显著影响。