【摘 要】
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在烃类化合物的氧化反应中,环己烷氧化制备环己醇和环己酮(两者混合物称为KA油)是工业生产中一类重要的反应。由于此反应工艺转化率和选择性较低,三废污染严重及能耗过大,因此该
【出 处】
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中国科学院研究生院 中国科学院大学
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在烃类化合物的氧化反应中,环己烷氧化制备环己醇和环己酮(两者混合物称为KA油)是工业生产中一类重要的反应。由于此反应工艺转化率和选择性较低,三废污染严重及能耗过大,因此该领域一直是国内外研究的热点和难点。
在现有环己烷催化氧化反应中,仿生催化氧化法和N-羟基邻苯二甲酰亚胺(英文名N-Hydroxyphthalimide,简称NHPI)催化氧化法在环己烷转化率和产物选择性方面显示出较大的优势。本文首次将仿生催化氧化方法中三类催化剂(Schiff碱钴配合物、卟啉钴配合物和尿素钴配合物)与NHPI结合组成新的催化体系,研究其对环己烷的催化氧化效果。在反应过程中,钴配合物既可以自身对环己烷进行氧化,又可以作为助催化剂协助NHPI完成催化氧化过程。三类钴配合物分别和NHPI组成的催化体系中,卟啉钴配合物/NHPI体系体现出较好的催化效果,环己烷转化率最高可达52.6%,Schiff碱钴配合物/NHPI体系次之,尿素钴配合物/NHPI体系较差。
三类钴配合物中Schiff碱钴配合物具有制备简单,产率较高的特点,本文选用Schiff碱钴配合物/NHPI催化体系,研究在不同实验条件下催化氧化性能,条件实验结果表明在反应温度100℃、反应时间8h,氧气压力为1.0MPa时环己烷转化率最高。
NHPI常温条件下在水相中溶解度较差,限制了其在水相中的进一步应用,为拓宽NHPI的溶剂使用范围,本文选用β-环糊精作为载体,将NHPI作为客体分子与之形成包合物,经计算得出NHPI-β-环糊精包合物在水相中的包合常数为1412L·mol-1(25℃),并通过Hildebrand-Benesi计算公式确定包合比为1:1。鉴于超声对β-环糊精的包合行为会产生影响,本文研究了在不同配比和不同超声强度下的包合规律,结果表明,超声可以促进包合过程的进行,并且能够提高包合产率。
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