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[MoⅢ(CN)7]4-在分子磁体研究中具有十分重要的地位,其不但能和其它自旋发生强的磁耦合,还具有很大的磁各向异性,其五角双锥的构型也使得由它构筑的分子磁性材料具有较低的对称性并导致明显的磁各向异性。强的磁交换,可以构筑高Tc的分子基磁体；而强的磁各向异性,可以构筑高各向异性的分子磁体,包括单分子磁体和单链磁体。基于[MoIII(CN)7]4-的研究中还存在着很多问题,其空气敏感的特性使得合成非常具有挑战。其高的负电荷和数量众多的氰基也使其易形成高维化合物。为了解决这些问题,我们采用大环状的端基螯合配体,以[MoIII(CN)7]4-为构筑块,进行了广泛的尝试,设计合成并表征了一系列分子磁体材料,主要得到了以下一些结果。首先,我们实现了基于[MoⅢ(CN)7]4-的零维分子团簇的构筑。以MII(LDAPSC)Cl2和MnⅡ(L3-2-3)C12为前驱体,我们合成了化合物1-3,([Fe(LDAPSC)(H2O)]2(Mo(CN)7]·6H2O (1),[Co(LDAPSC)(H2O)]2[Mo(CN)7]·6H2O (2),[Mn(L3-2-3)]2[Mo(CN)7]·7H2O(3)。化合物1-3都是MⅡ2Mo的三核零维化合物,其中1-2中,M2+离子和[MoⅢ(CN)7]4-赤道平面相间的两个氰基桥连；化合物3中,Mn2+离子和[MoⅢ(CN)7]4-赤道平面一个氰基和一个轴向氰基桥连。FeⅡ与MoⅢ之间通过氰基桥传递的是铁磁相互作用,CoⅡ与MoⅢ之间是铁磁相互作用,MnⅡ和MoⅢ之间为较强的反铁磁相互作用。化合物1-3都没有呈现单分子磁体行为。以上述工作为基础,我们实现了基于[MoIII(CN)7]4-的单分子磁体的构筑。选用多齿配体构筑的Mn(ZN3O2)Cl2、Mn(ZN3O2)Cl2、Mn(ZN3O2)Cl2前驱体,我们合成三个零维化合物4～6,[Mn(LN5M6)(H20)]2[Mo(CN)7]·6H20(4)、[MnLN3O2(H2O)]2[Mo (CN)7]·7H2O (5)、[Mn(LDAPSC)(H2O)]2[Mo(CN)7]·6H2O·CH3CN (6)。化合物4～6都是Mn2Mo的三核零维化合物,其中4中,Mn2+离子和[MoIII(CN)7]4-的轴向两个氰基桥连；化合物5和6中,Mn2+离子则是和[MoⅢ(CN)7]4-赤道平面氰基桥连。磁性研究表明化合物4呈现单分子磁体行为,自旋翻转能垒为40.5cm-1,是在目前报道的氰基桥连的单分子磁体中最大的。通过对单晶磁性的详细表征,发现其1.8-3.2K都可以观测到非常清晰的磁滞回线,且这些磁滞回线中可以观察到明显的台阶。化合物4的阻塞温度TB为3.2K,可以同[Mnl2ac]相媲美。对化合物4-6的磁性的理论研究发现,其中Mn-Mo之间的磁作用为各向异性磁交换作用。其中,化合物4为Ising耦合,Jz=-34cm1, Jxy=-11cm1;而化合物5和6中,MoⅢ-MnⅡ的磁耦合可通过xy模型描述。理论计算化合物4的自旋翻转能垒Ueff=47cm-1,和我们测量的结果非常相近。并且,计算所得的化合物4的量子隧穿场的值为1.99和2.32T,和我们测量的实验值1.83和2.25T也非常接近。然后,我们合成了基于[MoⅢ(CN)7]4-一维化合物7-10,[Mn(LN5C6)H2O]2[Mn(L N5C6)][Mo(CN)7]·5H2O·CH3CN (7)、[Mn(LN5en)H2O]2[Mn(LN5en)][Mo(CN)7]·2H2O [MnLN5C10]2[Mo(CN)7]·2H20(9)、[Ni(Z12-N-4)]2[Mo(CN)7]-5H2O (10)。其中化合物7为一维螺旋链,它具有明显的缓慢的磁弛豫行为,表明该化合物很可能为单链磁体。在化合物8和9中,MnⅡ和MoⅢ之间通过CN-桥传递较强的反铁磁相互作用,而化合物10中NiⅡ和MoⅢ之间通过CN-桥传递较强的铁磁相互作用。最后,我们在实验中还得到了三个高维化合物11～13,[Fe(LN3O2)H2O][Fe(LN3O2)]3[Mo(CN)7]2·28H2O (11)、[NiCyclam]4[Mo(CN)7]2·12H2O (12)和[NiC12N4H25]2[Mo(CN)7]·0.5H2O·3CH3CN (13).其中,11-12为二维层状化合物。而化合物13为三维结构。化合物11中,Fe与Mo之间传递的是铁磁相互作用,是一个长程磁有序的化合物。而化合物12中,NiⅡ和MoⅢ之间传递的是铁磁相互作用。