论文部分内容阅读
近年来,水污染问题日益严重,造成我国水污染的重要物质是难以降解的有机污染物。有机污染物具有“致癌性,致畸性,致突变性”和高毒性的特点,并且具有富集作用,可对整个生态系统构成严重威胁。因此,有必要制定能够完全去除水体中有机污染物的策略。虽然MnO2基材料在引入氧化剂的前提下,能高效降解有机污染物,但往往在水体中还发现降解中间体的存在,很难达到完全矿化的理想目标。因此,本文通过引入其他载体对其进行结构改性:即以中空SiO2或TiO2为载体,构建出具有中空结构的MnO2催化体系,并在此基础上进一步研究催化剂的结构、形态及其性能的关系。中空SiO2/MnO2复合材料的制备:以阳离子聚苯乙烯(CPS)为模板,利用静电自组装在表面沉降SiO2,在高温去除CPS后形成SiO2中空微球,随后,再以中空SiO2为模板,以硝酸锰为锰源,经热解法得到SiO2/MnO2前驱体,最后经高温煅烧制备出中空SiO2/MnO2复合材料。所制备的SiO2/MnO2因内部中空多孔SiO2的存在,不仅能有效地提高MnO2的分散性,而且还有利于催化底物的扩散。因此,在降解苯酚和四环素的实验中,与商业MnO2相比,其相应的降解率分别提高了62%和9%。中空TiO2/MnO2复合材料的设计与合成。尽管中空SiO2的引入能有效地提高MnO2降解有机污染物的能力,但中空SiO2本身对降解有机污染物没有贡献,而导致其提高性能的能力有限。为此,我们以TiO2取代SiO2作为MnO2的中空载体,把光催化引入到MnO2复合中,把光催化和化学氧化两种催化活性集于一体,制备出高效的TiO2/MnO2复合材料。在有机污染物降解反应过程中,所制备的催化剂可以充分发挥TiO2和MnO2的各自优势,实现第一阶段苯酚的快速氧化降解和第二阶段残留苯酚及其中间体的光矿化过程,能达到对苯酚完全矿化的理想目标。TiO2/MnO2复合材料的结构、形态及其性能关系研究。为了了解所制备的TiO2/MnO2复合材料在降解有机污染物中的结构与性能关系,我们深入研究了TiO2的壳层厚度、二氧化锰配比以及制备方法对其性能的影响,总结出TiO2/MnO2复合材料的结构、形态对其降解苯酚的影响规律,揭示其完全矿化苯酚的降解机制。总之,通过引入中空载体(SiO2或TiO2)能有效地提高MnO2降解有机污染物的能力,尤其是把TiO2的光催化和MnO2的化学氧化结合起来,实现了苯酚的完全矿化的目标。该研究工作的开展能为构建具有两种或更多种成分的复合材料提供了实验参考。