【摘 要】
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随着化石燃料等不可再生能源的枯竭以及在使用过程中对环境带来的危害,这促使人们去寻找可再生的绿色能源。由于可再生的能源不能够持续地提供能量,因此开发安全轻便高性能的电化学储能器件是缓解当今能源危机的重要举措之一。在以电化学反应为储能原理的储能器件中,电极材料是器件的重要组成部分,其对器件的整体性能影响巨大。在众多电化学储能材料中,钼基材料是最有潜力的电极材料之一。本论文以提高器件的电化学性能为目标,
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随着化石燃料等不可再生能源的枯竭以及在使用过程中对环境带来的危害,这促使人们去寻找可再生的绿色能源。由于可再生的能源不能够持续地提供能量,因此开发安全轻便高性能的电化学储能器件是缓解当今能源危机的重要举措之一。在以电化学反应为储能原理的储能器件中,电极材料是器件的重要组成部分,其对器件的整体性能影响巨大。在众多电化学储能材料中,钼基材料是最有潜力的电极材料之一。本论文以提高器件的电化学性能为目标,以调控钼基电极材料的电导率、活性位点、孔结构、形貌和表面性质为出发点,通过喷雾干燥、退火、磷化和原位氮化等实验方法提升锂离子电池和锂硫电池的电化学性能。论文具体工作内容如下:1)利用喷雾干燥、退火和静态气相磷化的实验方法合成了三维MoP/CNTs微球并将其运用到锂离子电池的负极材料。MoP/CNTs微球中的三维CNTs骨架不仅提高了复合材料的导电性,而且缓解了循环过程中引起的体积变化。镶嵌MoP纳米颗粒的CNT不仅抑制了纳米颗粒的团聚,还缓解了充/放电过程中的体积变化。得益于镶嵌结构和微球结构的协同作用,三维MoP/CNTs微球负极材料表现出良好的循环稳定性和高的容量(在200 m A/g的电流密度下,循环300圈后容量为1452m Ah/g)。定量动力学分析表明,在高的扫描速率下MoP/CNTs的电荷存储机制主要依赖于赝电容行为(0.5 m V/s时赝电容贡献率为86.6%),从而提高了高扫描速率下的储锂性能。2)通过喷雾干燥、退火、静态气相原位氮化的合成手段制备了一种三维多孔Mo2C-Mo3N2异质结构/rGO宿主材料。Mo2C-Mo3N2异质结构结合了Mo2C高吸附和Mo3N2高催化的优点,从而实现了Li PSs在Mo2C-Mo3N2异质界面上的快速锚定-扩散-转化。可溶性Li PSs在异质界面上的快速扩散提高了Li PSs的捕获效率和转化效率。氧化还原石墨烯不仅为电子传递提供了快速通道,而且在循环过程中起到了保护结构不被破坏的作用。密度泛函理论计算结果表明,Mo2C对Li2S6的吸附能力强于Mo3N2并且Mo3N2具有较好的反应动力学特性。实验表明,Mo2C-Mo3N2/rGO宿主在1 C和2 C时其容量分别1133和940 m Ah/g,这表现出优异的倍率性能。即使在2.6和3.4 mg/cm2的高硫负载和0.5 C电流密度下,循环300圈后其容量保持率分别为77%和78%。Mo2C-Mo3N2/rGO@S具有高的锂离子扩散系数(4.56×10-7cm2/s),这得益于异质界面上Li PSs的加速转化。
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