复合催化剂下尿素醇解制备碳酸二甲酯的研究

来源 :西北师范大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:mingyinzhu
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作为一种低毒性和具有多种反应活性的绿色化学试剂,碳酸二甲酯(简称DMC)的合成与应用近年来受到了广泛的重视。在DMC的多种合成方法中,尿素醇解法由于具有原料价廉易得、操作工艺简单、反应过程中无水生成及产物后续分离提纯简便,制备过程基本无污染等优点,是符合人类可持续发展要求的绿色化工工艺。本论文在综述了DMC各种合成方法研究进展的基础上,以甲醇和尿素为原料,探讨了两种复合催化剂对尿素醇解制备DMC的催化性能,主要进行了如下工作:1.以凝胶-溶胶法制备了ZnO-TiO2-SiO2复合催化剂,采用均匀沉淀法制备了SO42-/ZnO-TiO2固体酸复合催化剂,并利用SEM、XRD以及FT-IR等手段对催化剂进行了表征。2.采用尿素醇解法,以尿素和甲醇为原料于间歇高压反应釜中制备DMC,测试了自制催化剂的活性。使用气相色谱法分析产物,比较了催化剂用量、反应时间、反应温度以及原料配比等因素对DMC收率的影响,确定了两种自制催化剂合成DMC的最佳工艺条件,并测定了两种复合催化剂各自的重复使用性能。3.ZnO-TiO2-SiO2复合催化剂的测定结果表明,在ZnO、TiO2与SiO2摩尔比为1:1:1、焙烧温度为350℃,催化剂用量为甲醇和尿素总质量的2%,反应温度160℃,反应时间6h,甲醇和尿素的摩尔比为14:1,DMC产率可达12.28%,经一次使用后催化剂活性可恢复到新鲜催化剂的70%。4.SO42-/ZnO-TiO2复合催化剂的测定结果表明,当ZnO与TiO2摩尔比为1:3,ZnO-TiO2浸渍液H2SO4浓度为1. 0 mol/L,SO42-/ZnO-TiO2焙烧温度为550℃,催化剂用量为甲醇和尿素总质量的5%,反应温度160℃,反应时间6h,甲醇和尿素的摩尔比为14:1,DMC产率可达27.90%,经一次使用后催化剂重复使用,其催化活性可恢复到新鲜催化剂的80%。
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