【摘 要】
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金属表面自组装膜（SAMs）在化学、生物和能源等多个领域具有重要运用。研究金属表面SAMs的分子取向、电子结构及分子与基底相互作用,对SAMs的设计和应用具有重要意义。宽带和频光谱（BB-SFG）是一种二阶相干非线性光谱技术,具有表界面选择性和较高的灵敏度,是界面研究的理想工具。BB-SFG光谱中包含界面组成与分子取向、基底电子结构及表面状态等重要信息。此外,振动去相位时间T2可以反映界面物种与周
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金属表面自组装膜（SAMs）在化学、生物和能源等多个领域具有重要运用。研究金属表面SAMs的分子取向、电子结构及分子与基底相互作用,对SAMs的设计和应用具有重要意义。宽带和频光谱（BB-SFG）是一种二阶相干非线性光谱技术,具有表界面选择性和较高的灵敏度,是界面研究的理想工具。BB-SFG光谱中包含界面组成与分子取向、基底电子结构及表面状态等重要信息。此外,振动去相位时间T2可以反映界面物种与周围环境之间的相互作用。因此,研究界面SAMs的SFG光谱线型和振动去相位过程对于深入认识SAMs的表界面性质具有重要意义。本论文以吡咯烷二硫代甲酸铵（APDTC）在Au和Cu表面的自组装膜（SAMs）作为模型体系,通过Au和Cu表面APDTC共振SFG谱峰线型和振动去相位时间的不同,分别对金属表面SAMs的电子结构和分子与基底的相互作用进行分析。本论文的主要工作内容和结论如下:1.研究Au和Cu表面APDTC的共振SFG谱峰线型,讨论了基底表面电子结构的变化对于共振谱峰线型的影响,主要结果为:（1）在Au表面,APDTC的共振SFG谱峰为叠加在基底表面宽带谱峰之上的负峰,而Cu表面,共振SFG谱峰为正峰。拟合结果表明,在Au表面,APDTC各共振谱峰与基底的相对相位均接近π;而Cu表面,相对相位均约为0。这种线型变化是由基底绝对相位的差异造成的。（2）X射线衍射（XRD）结果表明APDTC/Cu样品表面发生了氧化,而APDTC/Au样品表面未被氧化。因此,BB-SFG线型的差异可能与金属基底表面氧化物引起的电子结构变化有关。Cu氧化层与Au基底的绝对相位不同,使APDTC共振SFG谱峰线型分别呈现正峰和负峰。（3）Au和Cu表面APDTC的吸附构型:APDTC均通过末端巯基进行吸附,但APDTC在Cu表面的吸附受氧化物的影响。2.通过时间分辨BB-SFG分析了 Au和Cu表面APDTC的振动去相位时间,并探究了分子与基底的相互作用对振动去相位过程的影响,主要结果为:（1）同一VIS波长下,APDTC各振动模的去相位时间T2相近,这是由于去相位过程主要取决于APDTC与基底之间的相互作用,而吡咯环上的各个C-H伸缩振动受到基底的影响很相似,没有造成T2发生明显变化。另外,去相位时间T2随波长的变化趋势也基本一致。（2）在APDTC/Au体系中,各-CH2振动模的去相位时间T2与Au表面的电子跃迁方式有关,当主要发生sp→sp带内跃迁时,改变波长,T2均无明显变化;当发生d→sp带间跃迁时,T2均随波长的增加而增大。该结果与早期Au表面振动去相位的研究结果相符,当Au基底的电子跃迁方式发生改变时,APDTC各振动模与Au基底之间的相互作用发生改变,最终造成振动去相位时间T2的变化。（3）在Cu表面,APDTC各-CH2振动模的去相位时间T2与Cu在sp带的态密度成正比,即态密度越大,去相位时间T2越长。本论文的研究表明,利用界面体系BB-SFG光谱线型和振动去相位时间的不同,可以分别对金属表面SAMs的电子结构和分子与基底的相互作用进行分析。
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