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碳纳米材料作为纳米材料家族中的一个重要成员,越来越受到研究者们的关注。其种类很多,包括富勒烯、碳纳米管、石墨烯、碳纳米泡沫、碳纳米核壳材料等各种维度的材料,它们除了具有一般纳米材料的表面效应、尺寸效应、量子效应等特性之外,一般还具有大的比表面积,较高的化学稳定性和良好的生物相容性等优异的化学和物理性能,因而被广泛地应用于各种领域。在碳纳米材料的合成中,可控制备超薄碳纳米材料仍然是这一领域的一大挑战。
本课题旨在设计和合成含有功能化基团的烯二炔化合物作为前驱体单体,通过分子自组装形成单分子层,利用Bergman环化反应在一定条件下使烯二炔化合物发生分子间交联形成聚芳烃网络结构,再通过热处理得到各种超薄的碳纳米材料,并初步探索其应用。具体包括以下几个方面:
1)设计和合成了一种带有硅烷偶联剂基团的烯二炔化合物,并将其接枝到通过St(ǒ)ber法制备的不同粒径尺寸(160nm,230nm和270nm)的二氧化硅纳米粒子表面自组装形成烯二炔化合物的单分子层,而后利用热引发Bergman环化反应使其交联形成聚芳烃网状结构,再经过高温处理得到超薄碳层包覆的二氧化硅纳米复合材料,最后通过刻蚀无机模板制得不同尺寸的超薄碳纳米空心材料。利用核磁、质谱、差分扫描量热法等测试手段表征了烯二炔化合物的合成;利用激光拉曼光谱、扫描电子显微镜、透射电子显微镜和氮吸脱附实验等手段对碳纳米空心材料的进行了表征。结果表明这些碳材料具有超薄的壁厚,很高的比表面积(1786m2/g)和很大的孔体积(1.24m3/g)。
2)利用热解法制备了粒径为7.0nm的单分散超顺磁性Fe3O4纳米粒子,并将工作(1)中所合成的烯二炔化合物固载到该磁性纳米粒子表面并进行Bergman环化反应,形成交联聚芳烃网络包覆的磁性纳米复合材料,并进一步碳化形成超薄碳包覆的磁性纳米复合材料。利用各种测试手段对磁性纳米复合材料的合成过程以及性能进行了分析和表征,并通过酸蚀实验证明了其具有良好的化学稳定性。
3)探索了“自下而上”法和Bergman环化反应结合制备二维碳纳米材料的研究。利用在平整基底自组装形成单层烯二炔分子,并通过Bergman环化和碳化尝试了二维碳纳米膜的合成;探索通过在扫描隧道显微镜的基底上沉积单分子层的烯二炔分子,加热发生Bergman环化反应并进一步脱氢交联形成二维碳纳米带的研究,取得了令人鼓舞的研究成果。