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甲烷的化学链重整(CLRM)是一种新颖的CH4/CO2制取合成气技术。该技术利用氧载体的晶格氧代替气相氧将甲烷高选择性地氧化为摩尔氢碳比为2的合成气,并利用CO2再生晶格氧实现氧载体的循环使用。氧载体是该技术的核心部分。萤石型立方体结构的氧化铈(CeO2)具有较强的储存与释放氧能力。六铝酸盐材料因其特殊的层状结构具有优异的高温稳定性、可调变的氧化还原性与快速的晶格氧传输性。本论文首次将CeO2与铁基六铝酸盐复合,应用于CLRM系统制取高品质的合成气,考察了焙烧温度与铈负载量对CeO2与铁基六铝酸盐复合氧载体微观结构和CLRM性能的影响,并对CH4/CO2循环反应前后复合氧载体的微观结构进行了表征,初步建立了结构与性能之间的内在关联。考察了焙烧温度(600℃、700℃、800℃、900℃、1000℃)对复合氧载体制取高品质合成气性能的影响,并优化了反应条件(空速及反应温度)。发现CeO2与六铝酸盐复合氧载体在焙烧温度为900℃时,两者强的相互作用不仅降低了表面氧的含量,还提高了晶格氧的移动性与可移动的晶格氧量,进而提升了出氧量与合成气产量。适宜的空速(66.7ml·min-1·g-1)及反应温度(900℃)可较大程度地提高CH4转化率与合成气选择性,有利于提高出氧量与合成气产量。考察了纯的CeO2、铁基六铝酸盐与铈负载量(Ce/Fe=1:9,3:7,5:5)对制取高品质合成气性能与循环稳定性的影响。将CeO2负载在铁基六铝酸盐表面不仅能够促进铁基六铝酸更深层体相晶格氧的释放提高合成气的选择性,而且能够提高其高温循环稳定性。铈铁摩尔比为3:7时具有最高的部分氧化甲烷活性、合成气选择性、出氧量(2.3mmol O atoms)与合成气产量(2.5mmol/g)。多次CH4/CO2循环后CeO2与六铝酸盐复合氧载体在氧化还原循环反应过程中形成了稳定性较好的CeAlO3钙钛矿结构,少量Fe3+进入CeAlO3晶体结构中提高了复合氧载体的储释放氧能力与部分氧化甲烷活性。