有机半导体器件的发展给人们的工业生产和日常生活带来了极大的便利,然而其效率仍无法满足人们的需求,因此迫切需要更深入地了解器件的微观工作机理。在有机半导体器件中,有机/有机界面和无机/有机界面的有效电荷转移对于器件效率至关重要。因此,研究这些界面电荷转移的物理机制对于改善器件性能有着重要的意义。随着Su-Schrieffer-Heeger（SSH）模型和非绝热动力学方法的发展,有机半导体中的孤子、极化子和激子等各种元激发的动力学性质得到了很好的描述。此外,仅依靠实验手段难以全面揭示有机半导体中界面诱导的电荷转移动力学过程的微观物理机制。因此,本论文通过发展经典的器件模型和非绝热动力学方法,对有机半导体器件中有机/有机界面和无机/有机界面的电荷转移过程进行了模拟。给体/受体（D/A）界面的电荷转移直接影响到有机太阳电池（OSCs）中光电流的产生,是光电转换过程中的关键环节。而金属/有机界面的电荷注入关系到有机发光二极管（OLEDs）中载流子的复合发光,在电致发光过程中也起着非常重要的作用。基于这两种界面诱导的电荷转移过程,本论文具体开展了以下的研究工作:在第一章中,我们首先对有机半导体材料的分类及其基本性质进行了简单地介绍,然后详细地介绍了OSCs中D/A界面的电荷转移机制以及OLEDs中金属/有机界面的电荷注入机制,最后阐述了本论文的研究意义及内容安排。在第二章中,我们首先详细地介绍了广泛应用于一维有机共轭体系的紧束缚SSH模型的推导过程,然后介绍如何在该模型中引入电子-电子相互作用,接着介绍了非绝热动力学演化方法,最后重点介绍了电子态的标准势能面跃迁（surface hopping,简称SH）算法。在第三章中,为了定量地研究实验人员所提出的分子静电势对电荷产生的影响,我们将两条聚合物链（分别代表全聚合物太阳电池中的给体和受体）首尾相连而得到一维的D/A异质结结构,在SSH模型的框架内引入分子静电势,从而模拟了D/A界面中电荷转移态（CT态）的形成和超快动力学解离过程。首先通过在D/A界面中引入两个晶格畸变来产生两个带相反电荷的极化子,并研究CT态能够稳定形成的条件。研究发现,稳定CT态的形成对两个带相反电荷极化子之间的距离很敏感,并且计算了相应的临界分子静电势差,这与实验结果吻合得很好。然后采用非绝热动力学方法模拟了CT态的动力学解离过程,计算了两个物理量:一个是两个极化子之间的库仑捕获半径,另一个是作为它们之间量子相干性度量的量子迹距离。研究表明,CT态的解离发生在超快的时间尺度之内,其过程的经典空间距离和量子径迹距离表现出相同的变化趋势,电荷分离存在退相干现象。我们还分析了界面层宽度和电子库仑相互作用对CT态解离的影响。结果表明,CT态的超快解离存在着最优的界面宽度,而电子库仑相互作用的增强会延长其解离时间。在第四章中,我们将金属电极和有机分子链首尾相连而得到一维的金属/有机异质结结构,基于经典器件模型和SH算法,发展了一种统一的动力学方法,从而同时研究金属/有机界面电荷注入的热电子发射和量子隧穿效应。首先结合泊松方程,研究有机分子中电荷生成的动力学过程。研究发现,从金属电极注入的电荷快速地扩散到有机分子中,随后由于内建电场的作用而积累在界面附近。然后分别通过基于平均场的Ehrenfest动力学和SH算法来模拟电荷注入动力学的温度依赖性。结果发现,在室温范围内,基于Ehrenfest动力学的电荷注入效率随温度升高而降低,这一结果是不合理的,而SH算法的结果是正确的。接着研究有机分子中的注入电荷与施加在金属电极上的偏压的关系。研究表明,量子隧穿效应决定了分子晶体的低阈值注入特性,这一结论可以通过电荷注入过程的小熵变来进一步验证。最后,我们定量地给出了金属/有机界面电荷注入的最优界面宽度,可以用于理解在实际器件中界面缓冲层的作用。本论文的研究有助于理解有机半导体中界面诱导的电荷转移动力学的物理机制,为更有效地模拟有机半导体器件提供了新的思路,同时对实验上改善有机半导体器件的性能具有实际的指导意义。