【摘 要】
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二维氮化钼（MoN）纳米片具有类金属高导电性、大的比表面积、丰富的活性位点和良好的化学稳定性,是一种优异的超级电容器（SCs）电极材料。然而不同于层间通过弱的范德华力连接的层状硫化钼（MoS2）,MoN是非层状材料,通过强的三维化学键连接,导致其二维结构制备困难,限制了其在电化学能源储存中的应用。另一方面,尽管MoN表现出优异的倍率性能,但应用于高性能超级电容器,其质量比电容仍需进一步提升。针对上
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二维氮化钼（MoN）纳米片具有类金属高导电性、大的比表面积、丰富的活性位点和良好的化学稳定性,是一种优异的超级电容器（SCs）电极材料。然而不同于层间通过弱的范德华力连接的层状硫化钼（MoS2）,MoN是非层状材料,通过强的三维化学键连接,导致其二维结构制备困难,限制了其在电化学能源储存中的应用。另一方面,尽管MoN表现出优异的倍率性能,但应用于高性能超级电容器,其质量比电容仍需进一步提升。针对上述的问题,本论文以层状MoS2体相材料为前驱物,发展了一种碱金属化合物辅助制备二维MoN纳米片的新方法,阐释了碱金属化合物作用机制以及层状MoS2块体材料转化为二维非层状MoN材料的反应机理;通过原位控制氧化,制备了高比电容的二维MoN/MoO3复合材料,并组装了高能量密度的超级电容器器件。主要研究内容和创新点如下:1.发展了一种碱金属化合物辅助制备二维MoN纳米片的新方法。以天然辉钼精矿（MoS2粉体）为前驱体,将其与碱金属化合物（Na2CO3、K2CO3或Na OH）混合,然后在NH3中热氮化处理,可控制备出二维非层状MoN纳米片。研究发现,热氮化反应过程中,碱金属化合物插入到MoS2层间,形成熔融混合物,原位分解产生的碱金属氧化物（Na2O或K2O）造成MoS2层内Mo-S化学键的断裂,导致形成MoN和中间产物（Na2S或K2S）,原位反应形成的中间产物阻止了二维MoN片层的聚集和堆叠,酸洗除去中间产物后,最终获得形貌均匀的二维MoN纳米片。该方法为低成本、绿色和规模化制备二维MoN纳米片提供了新的技术路线,并在制备二维W2N纳米片上也得到了应用拓展。2.设计制备了高比电容的二维MoN基电容材料并组装了高能量密度超级电容器。研究了二维MoN纳米片的电容性能,并在空气中不同温度下可控氧化（300oC、350oC、400oC）,制备出二维MoN/MoO3异质复合纳米片。随氧化温度的升高,二维MoN/MoO3纳米片中MoO3含量增加,MoN的比例降低,其比电容量也先增加后降低。350oC下制备的材料（MoN/MoO3-350）表现出最好的电容性能。相比二维MoN,MoN/MoO3-350表现出更好的亲水性,有利于电解液中离子吸附;同时MoN/MoO3-350的异质复合结构中,MoN和MoO3之间强的电子相互作用,增加了反应活性位点,因而表现出增强的电容性能。在1Ag-1的电流密度下,MoN/MoO3-350的质量比容量为265.7Fg-1,是纯MoN容量的1.85倍,并且10000次循环后的每圈容量衰减率仅为0.14%。以MoN/MoO3-350为正负极,组装对称的MoN/MoO3-350//MoN/MoO3-350全固态超级电容器,在1A g-1的电流密度下,器件的质量比容量为74.3Fg-1,能量密度为5.06 Wh kg-1,功率密度为455.31Wkg-1。该工作为设计高性能二维MoN/MoO3复合电极材料,提升MoN的电容性能提供了新思路。
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