聚氨酯材料具有良好的强度、断裂伸长率和回弹性,已经被广泛的应用在纺织及其相关领域,如国防、交通、医疗、体育和能源等,在国民经济中占有非常重要的地位。为了拓宽聚氨酯在纺织领域的应用,需要进一步提高聚氨酯本体材料的力学性能,常用的改性聚氨酯的方法有化学改性合成法、物理成型调控法和在聚氨酯中添加有机或无机填料粒子。首先,化学改性合成法步骤较为繁琐,成本较高,改性效果有限;其次,目前物理成型法虽然可以对聚氨酯材料的结构和力学进行调控,但无法获得力学性能更优的聚氨酯材料,上述两种对聚氨酯本体材料的改性均未充分提高聚氨酯的力学性能。而聚氨酯复合膜材料由于填料粒子的比表面积大,与高聚物基体的相容性差,使得未改性粒子所制备的聚氨酯复合材料的力学性能差。为了提高聚氨酯及其复合材料的力学性能,在不损伤填料粒子的表面性能的基础上赋予聚氨酯一定的功能性,开发一种增韧聚氨酯本体材料及提高聚氨酯与填料粒子界面相容性的方法,有利于充分发挥聚氨酯及其复合材料的优异性能及在纺织领域潜在的应用价值。本文在保持聚氨酯化学组成不变的基础上,通过系统地分析不同混合溶剂对聚氨酯膜的成型过程的影响,探讨了聚氨酯本体材料的增韧机理,并在此基础上探讨聚氨酯增韧机理模型下高填充未改性聚氨酯复合材料的界面性能和功能性（如导电性,热稳定性,抗紫外性和防护性能等）,主要获得以下结论:（1）提出了一种制备高韧聚氨酯膜的方法。通过研究不同DMF混合溶剂对聚氨酯膜微观结构和力学性能的影响,发现甲苯/DMF（TOL/DMF）溶剂体系能够制备韧性优异的聚氨酯膜。结果表明:40%TOL/DMF溶剂体系制备的聚氨酯膜的力学性能最佳,其应力,应变和韧性较纯DMF溶剂体系制备的聚氨酯膜分别提高了711.88%,182.55%和1884.64%,并将此TOL/DMF体系下的高韧聚氨酯膜的成型方法命名为HIPSE法,浸没沉淀法与溶剂蒸发法的结合。通过研究TOL/DMF溶剂体系下聚氨酯膜的成型过程,探讨了高韧聚氨酯膜的成型机理。结果表明:HIPSE法相转变成膜过程中,TOL/DMF混合溶剂调控了聚氨酯的成膜速度及过程,使得聚氨酯分子链有足够的空间和时间进行自调整和排列,聚氨酯分子链缓慢固化成型,以蜷缩链球挤压状排列。与浸没沉淀法（纯DMF溶剂体系）中聚氨酯分子链快速固化成型所形成的舒展重叠状的分子链形貌相比,HIPSE法所制备的聚氨酯膜单位体积内的聚氨酯分子链的数量较多,在应力的作用下,聚氨酯膜中蜷缩链球分子链的伸展程度较大,提高了聚氨酯膜的应变及韧性。进一步,对比分析了不同结构聚氨酯采用HIPSE法所制备聚氨酯膜的力学性能,结果表明:HIPSE法不仅能够增韧聚醚型聚氨酯PU 1185A,同时也适用于以下几类聚氨酯,分别为:硬段为MDI,软段为PTMG的其他结构的聚醚型聚氨酯;硬段为HDI,软段为PTMG的聚醚型聚氨酯;硬段为HDI,软段为聚醚和聚酯混合物的聚醚聚酯型聚氨酯;及硬段为MDI,软段为聚酯的聚酯型聚氨酯,且HIPSE法制备的聚氨酯膜的应变优于浸没沉淀和熔融法所制备的聚氨酯膜。（2）采用HIPSE法,优化了未改性丝素粒子与聚氨酯基体的界面性能,制备了高韧高填充聚氨酯/针状丝素复合膜。通过对比分析HIPSE、浸没沉淀法和溶剂蒸发法三种成膜方法所制备复合膜的力学性能,可知在50%TOL/DMF体系下,采用HIPSE法制备的高填充聚氨酯/丝素复合膜的力学性能最佳。当未改性丝素粉体含量为50 wt.%时,HIPSE法所制备的聚氨酯/丝素复合膜的应变为1254.3±106.4%,较浸没沉淀法和溶剂蒸发法所制备的复合膜的应变分别提高了145.1%和11733.0%。此外,HIPSE法所制备的聚氨酯/丝素复合膜的韧性为54.9±0.4 MJ·m^-3,较浸没沉淀法和溶剂蒸发法所制备的复合膜的韧性分别提高了1670.9%和6000.0%。聚氨酯/丝素复合膜的FTIR和XRD测试结果表明:对于三种成膜方法所制备的复合膜,高含量的丝素粉体未改变聚氨酯的主体结构,但高含量的丝素粉体会降低聚氨酯的微相分离程度。SEM,DMA和力学性能测试结果表明:丝素粒子与聚氨酯的界面形貌及作用力对高填充聚氨酯/丝素复合膜的力学性能影响较大。与浸没沉淀及溶剂蒸发成膜方法相比,HIPSE法所制备的聚氨酯及复合膜具有良好力学性能的原因在于,HIPSE法所制备的聚氨酯膜中分子链呈网状紧密排列,相互作用强,同时,聚氨酯/丝素复合膜中丝素与聚氨酯基体材料的界面作用力强,有利于应力在复合膜中的有效传导,进而增韧复合膜。（3）采用HIPSE法,制备了柔性大应变聚氨酯/纤维状碳纳米管复合材料。通过力学测试对比分析了不同TOL/DMF溶剂体系下聚氨酯/碳纳米管复合膜的力学性能,结果表明:采用HIPSE法（40%TOL/DMF溶剂体系）所制备的聚氨酯/碳纳米管复合膜的力学性能最佳。当碳纳米管含量为10 wt.%时,采用HIPSE法（40%TOL/DMF溶剂体系）所制备的聚氨酯/碳纳米管复合膜的应力,应变和韧性较浸没沉淀法（纯DMF溶剂体系）所制备的聚氨酯/碳纳米管复合膜分别提高了122.50%,200.00%和667.26%。当碳纳米管含量高达30 wt.%时,HIPSE法所制备的复合膜的应变和韧性仍较高。聚氨酯/碳纳米管复合膜的SEM和力学测试结果表明:碳纳米管团聚体能够制备高韧的聚氨酯/碳纳米管复合材料,主要原因是HIPSE法所制备的聚氨酯/碳纳米管复合材料的特殊网状结构,碳纳米管与聚氨酯基体良好的界面作用力及纤维桥接,微裂纹和纤维拔出等机理。FTIR和XRD测试结果表明:高含量的碳纳米管未改变聚氨酯的主体结构,高含量的碳纳米管有利于提高聚氨酯的微相分离程度。热学性能测试结果表明:碳纳米管能够显著提高聚氨酯的热稳定性,复合膜的主体结构分解温度提高了约25°C。导电性和应变与电阻率的关系测试结果表明,碳纳米管能够显著提高聚氨酯膜的导电性能,当碳纳米管含量为30 wt.%时,聚氨酯/碳纳米管复合膜的电阻率为0.70Ω·cm,属于导电材料。此外,高填充的聚氨酯/碳纳米管复合膜在较大应变（200%）下仍具有良好的导电性能,可用于柔性大应变监测材料（如结构材料损伤的检测）及传感器等领域中。（4）采用HIPSE法,制备了高韧高填充抗紫外的聚氨酯/球状二氧化锆复合材料,揭示了球状二氧化锆团聚体的增韧机理。通过研究不同比例TOL/DMF溶剂与二氧化锆含量对聚氨酯/二氧化锆复合膜的力学性能的影响,可知,当未改性二氧化锆含量为9.09 wt.%,TOL/DMF比例为40%TOL/DMF时（HIPSE法）,所制备的聚氨酯/二氧化锆复合膜的力学性能最佳,其应力,应变和韧性较纯DMF溶剂体系（浸没沉淀法）所制备的聚氨酯/二氧化锆复合膜分别提高了681.84%,369.15%和3094.00%。当二氧化锆含量高达33.33 wt.%时,HIPSE法所制备的复合膜的应变和韧性仍较高。聚氨酯/二氧化锆复合膜的FTIR和XRD测试结果表明:高含量的二氧化锆未改变聚氨酯的主体结构,高含量的二氧化锆有利于提高聚氨酯的微相分离程度。热学性能测试结果表明:二氧化锆能够显著提高聚氨酯的热稳定性,其主体结构分解温度提高了约20°C。紫外线屏蔽性能测试结果表明:9.09 wt.%的二氧化锆能够使得复合膜的UVA透过率由原来的95.15%降为7.78%,UVB透过率由原来的12.84%降为0.24%,表明二氧化锆对UVA的屏蔽能力较强。通过对聚氨酯/二氧化锆复合膜的脆断截面和拉断截面进行测试,研究了球型二氧化锆增韧聚氨酯的机理,研究结果表明:不同尺寸的二氧化锆团聚体的增韧机理主要为与界面结合力呈正相关的裂纹偏转和裂纹桥接作用,及与界面结合力呈负相关的微裂纹和“拉脱”作用。（5）结合前文所述优选的TOL/DMF,聚氨酯/丝素,聚氨酯/碳纳米管和聚氨酯/二氧化锆的配比,通过HIPSE法,制备了界面结合力和力学性能良好的超高分子量聚乙烯涂层纤维,平纹织物及涂层织物。研究了不同聚氨酯及其复合溶液涂层超高分子量聚乙烯复合纤维的力学性能,结果表明:不同的聚氨酯复合溶液涂层超高分子量聚乙烯纤维,均能提高复合纤维的断裂强度,与纯超高分子量聚乙烯纤维相比,聚氨酯/二氧化锆涂层超高分子量聚乙烯纤维的综合力学性能较好,其断裂强度和断裂伸长率分别提高了110.36%和62.83%。进一步,对比分析了不同超高分子量聚乙烯涂层纤维构建平纹织物的力学性能,研究结果表明:与浸没沉淀法所制备的纯聚氨酯涂层纤维所构建的平纹织物相比,采用HIPSE法所制备的复合涂层纤维所构建的平纹织物的断裂强度较好。不同聚氨酯及其复合材料涂层超高分子量聚乙烯织物的力学性能结果表明:HIPSE法制备的涂层织物中超高分子量聚乙烯织物与聚氨酯涂层的界面结合力较好,且聚氨酯涂层能够提高超高分子量聚乙烯织物的力学性能。聚氨酯及其复合材料涂层的超高分子量聚乙烯织物的拉伸断裂分为两个阶段:第一个阶段为超高分子量聚乙烯织物中经纬纱的脱离;第二个阶段为聚氨酯及其复合材料的进一步拉伸断裂。断裂后的超高分子量聚乙烯涂层织物样品图表明:HIPSE法制备的聚氨酯及其复合材料涂层与超高分子量聚乙烯织物的界面结合力及粘附力良好。此外,根据前文所述的不同聚氨酯复合材料的结构功能特性,高含量丝素粉体,碳纳米管和二氧化锆还能够赋予超高分子量聚乙烯纤维一定的功能性,如舒适性,热稳定性,导电性和抗紫外性能等,使得聚氨酯及其复合材料在新的超高分子量聚乙烯防护织物的开发中具有较好的应用前景。