Pr2CuO4±δ超导薄膜的制备及超导电性的离子液体调控

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本论文主要内容包括探索Pr2CuO4±δ超导薄膜的制备方法,并系统研究了不同氧含量Pr2CuO4±δ薄膜的电输运性质,以及利用离子液体调控技术研究了Pr2CuO4±δ和FeSe薄膜中的超导电性。得到的主要结果可分以下几点:1.利用高分子辅助沉积法在SrTiO3[001]衬底上制备出高质量、单一取向Pr2CuO4±δ超导薄膜。在制备过程中,通过控制退火条件调节薄膜中的氧含量,可以得到不同超导临界转变温度(Tc)的样品,Tc最高可达25 K。2.系统研究了不同氧含量Pr2CuO4±δ超导薄膜的电输运性质。欠退火样品,低温霍尔电阻率为负且随磁场呈线性关系,表明载流子属性为电子;由于短程反铁磁序的存在,低温电阻上翘且磁电阻为负值;随着退火强度增加样品中的氧含量逐渐减少,反铁磁行为逐渐被压制,Tc逐渐增加。最佳退火样品(Tc最高),霍尔系数随着温度的降低由负变正,且霍尔电阻率与磁场呈非线性关系,表明此时电子型与空穴型载流子共存。同时,全温区的磁电阻为正值。随着退火持续增强,样品中的氧含量进一步降低,Tc变小,霍尔电阻率为正且随磁场的变化呈线性关系,表明空穴型载流子在输运过程中占主导地位。以上Pr2CuO4±δ的电输运性质随着氧含量变化与Pr2-xCexCuO4±δ随Ce掺杂浓度变化的行为高度一致,这揭示退火去氧形成电子掺杂是铜氧化物RE2CuO4±δ(RE=La,Pr,Nd,Eu,Sm,Gd)具有超导电性的起因。另外,我们以霍尔系数为参量来标定Pr2CuO4±δ和Pr2-xCexCuO4超导体Tc的变化,发现最高Tc总是发生在霍尔系数为零附近,为进一步研究高温超导机理提供重要的信息。3.开展超导和非超导Pr2CuO4±δ薄膜的离子液体调控实验。正偏压调控(即Pr2CuO4±δ薄膜作为阴极)诱导电子掺杂,无论超导或非超导样品的电阻都减小。在非超导样品中我们成功实现绝缘态-超导态转变,在超导样品中实现超导态-非超导金属态转变。该转变过程可逆,亦即撤去偏压,样品回到初始状态。针对非超导Pr2CuO4±δ样品进行负偏压调控实验(Pr2CuO4±δ薄膜作为阳极),当偏压从0 V加至-3 V,样品的电阻和霍尔电阻率(负值)几乎没有变化。当偏压加至-4 V时,电阻突然增加,同时霍尔电阻率突然减小,表明Pr2CuO4±δ样品中的载流子浓度降低。当撤去-4 V偏压后,我们发现该样品获得了超导电性,且在30 K时霍尔系数由负变为正。很明显在-4 V调控时,样品发生了电化学反应,导致样品在撤去偏压后呈现出非易失的超导电性。由于负向调控是去除电子或掺入空穴的过程,因此电化学反应诱导电子掺杂不是非易失超导电性的起因。根据原位XRD实验和高分辨扫描透射电镜的实验结果,我们推测负向调控修复了铜氧面的氧空位,进而诱导出非易失超导电性。这项工作为如何实现高温超导电性提供了新的范例。4.利用离子液体调控技术研究FeSe薄膜的超导电性,并详细地探讨在调控过程中电输运性质的变化。得出以下结论:通过离子液体调控,厚度为200 nm FeSe薄膜的Tc被提升至40 K以上;FeSe超导电性被触发的起始偏压一般要在4 V以上,随着调控时间的增加,Tc逐渐增加,同时超导转变宽度变窄;可被调至的最高Tc max主要取决于初始薄膜的无序度,无序度越高Tc max越小。另外,我们发现FeSe超导电性的调控分为两个阶段:第一阶段,正常态性质不变,Tc逐渐增加;第二阶段,Tc几乎没有变化,但正常态性质发生剧烈变化。
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